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在原子尺度上，微調單原子催化劑（SACs）以超過其活性極限仍然具有挑戰性。基于此，清華大學李亞棟院士、王定勝副教授和武漢理工大學趙焱教授（共同通訊作者）等人報道了他們借助于半導體物理理論，將二極管整流引入SACs領域，產生具有可調ORR活性的化學連續整流p-n結。

以p-型鐵酞菁（FePc）作為Fe SACs的原型，選擇一系列不同功函數的金屬硫族化物作為n-型半導體支架，制備了p-n結，在原子水平上實現了連續、寬范圍的活性控制。特別是對硫化鎵（GaS），它的引入使FeN4的ORR活性增加約2.5倍。

DFT計算，從理論上驗證了該設計理念。作者選擇具有一個S空位的單層GaS的(100)平面作為表面，并在上面引入一個FePc分子，然后對其平衡位置進行結構弛豫。

這種表面錨定放熱，Fe(II)中心傾向于具有d_xy²d_xz¹d_yz¹d_z2¹d_x2-y2¹的高自旋（HS）態（S=2）。計算的投影態密度（PDOS）和磁矩的結合進一步證實了Fe中心的自旋態從中間自旋態（IS）向HS態的轉變。

此外，松弛結界面的電子密度差圖表明，電子從GaS的上表面向Fe中心轉移。需注意，Fe中心位于一個S原子的正上方，與S原子發生強烈的相互作用，導致四個異吲哚單元向上傾斜的分子畸變。

這種距離為2.84 ?的Fe-S位點間相互作用類似于共價鍵，對電荷在結間的重新分配貢獻最大。合成SACs中的大多數Fe中心是裸露的，沒有任何配體，處于平原的局部環境中，表現出理想的平面構象。

Continuous Modulation of Electrocatalytic Oxygen Reduction Activities of Single-atom Catalysts through p–n Junction Rectification. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202212335.

https://doi.org/10.1002/anie.202212335.

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李亞棟/王定勝/趙焱Angew：p-n結整流連續調節SACs的電催化ORR活性

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