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?福大Small：中空NiCoP納米棱柱作為堿性介質中尿素輔助制氫的雙功能電催化劑

電解水反應包括析氧反應（OER）和析氫反應（HER）被認為是大規模生產高純度氫氣的有效途徑。然而由于陽極OER的高熱力學平衡勢，電解水生產氫氣的能耗仍然是不經濟的。盡管已經設計了各種HER/OER催化劑來提高電解水的效率，但緩慢的OER動力學嚴重限制了通過水分解產生氫氣的效率。因此，用其他具有低熱力學能壘的陽極反應取代OER是一種降低電解制氫成本和能耗的可行策略。尿素氧化反應（UOR）由于其成本低和相對較低的熱力學勢等優勢被認為是一個有前景的替代OER的反應。具有6e^–轉移的UOR過程也會導致不利的動力學，這需要高性能的電催化劑來提高效率。

基于此，福州大學陳棟陽和謝在來（共同通訊）等人利用普魯士藍類似物通過自模板配位反應和氣相磷酸化策略合成空心NiCoP納米棱柱催化劑。

得益于強的電子相互作用、獨特的中空納米結構和增強的質/荷轉移，精心設計的空心NiCoP納米棱柱表現出對UOR和HER的卓越的雙功能電催化性能，并在堿性介質中長期穩定運行。

其中，電流密度為10、50、100 mA cm^-2時，HER具有較低的電位為-0.052、-0.115和-0.159 V, UOR的超低電位為1.30、1.36和1.42 V。此外，在一個尿素輔助的全解水系統中，NiCoP中空納米柱只需要1.36、1.49和1.57 V的電壓就可以提供10、50和100 mA cm^{– 2}的電流密度，比傳統的全解水低170、180和200 mV。

此外，NiCoP中空納米柱雙電極系統在電位為1.4 V和1.5 V時測得的產氫率分別為164.1和514.7 μmol h^-1，優于Pt/C和RuO₂電極系統。更重要的是，在連續運行40 小時的水和尿素電解均呈現出優異的穩定性。

理論計算表明，Co取代后NiCoP的電子態發生了明顯的變化，即在費米能級上NiCoP的態密度遠高于Ni₂P，表明其在HER/UOR過程中具有更快的電子傳遞能力和電催化動力學。此外，計算得到Ni₂P和NiCoP的水解離能分別為0.93和0.68 eV，水吸附能分別為-0.38和-0.66 eV，氫吸附自由能分別為-0.45和-0.27 eV，表明Co取代Ni₂P能有效促進水分子的吸附解離，優化活性氫原子的吸附以及脫附。

此外，還獲得了尿素分子的吸附能。這項工作促進了具有中空結構的雙金屬磷化物催化劑在電化學制備清潔能源中的應用，并為富尿素廢水的電解提供了一個成功的范例。

Hollow NiCoP nanoprisms derived from prussian blue analogues as bifunctional electrocatalysts for urea-assisted hydrogen production in alkaline media, Small, 2022, DOI：10.1002/smll.202205547.

https://doi.org/10.1002/smll.202205547.

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