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幾十年來，基于鉑族金屬的催化劑一直是化學工業(yè)的主要焦點。良好的催化劑能夠以中等強度結合載體，從而使得反應物結合和產物解吸都不會限制反應。鉑族金屬在許多反應中都通常符合這一標準，且通常不能用鐵等更便宜的金屬代替，源于鐵在反應條件下經常被氧化。

在此，美國萊斯大學Naomi J. Halas院士，Peter Nordlander教授和Hossein Robatjazi教授，聯(lián)手美國加州大學洛杉磯分校Emily A. Carter教授表明等離激元光催化可以在照明下將熱不反應，地球豐富的過渡金屬轉變?yōu)榇呋钚晕稽c。本文演示了使用銅鐵光催化氨分解以釋放氫氣，其中在銅中激發(fā)的等離激元產生熱電子，與鐵結合的氨反應。同時，鐵不是該反應的良好熱催化劑，但光誘導氧解吸使其與類似的銅釕光催化劑和釕熱催化劑競爭。重要的是，該反應由發(fā)光二極管驅動，可能與該氫載體系統(tǒng)中使用的熱催化劑競爭。

在超快脈沖照明下，Cu-Fe天線-反應器復合物中的Fe活性點光催化分解氨的效率與Ru非常相似。當用發(fā)光二極管而不是激光照射時，即使反應規(guī)模增加近三個數量級，光催化效率仍然相當。這一結果表明，從氨載體和富含地球的過渡金屬中高效、電驅動地生產氫氣的潛力。

相關研究成果“Earth-abundant photocatalyst for H₂ generation from NH₃ with light-emitting diode illumination”為題發(fā)表在Science上。

在金屬納米顆粒（NPs）中被光激發(fā)的表面等離子體，可以產生強光熱加熱和非平衡高度激發(fā)的電子或空穴（熱載體（HCs）），這些電子或空穴可以與吸附分子反應，從而提供將光能轉化為化學能的有效方法。同時，金屬NPs的直接光催化已被證明可用于許多反應，然而，盡管NPs具有很強的光耦合特性，但僅由這些金屬組成的NP不能為吸附物的結合提供活性位點，這最終限制了它們的催化性能。

Antenna-reactor (AR) 復合物已經開發(fā)出來，通常由等離激元NP（天線）組成，搭配有反應器顆粒，例如鉑族金屬（PGM）的單個原子。例如，Cu-Ru AR復合物（Cu-Ru-AR）有效地光催化氨分解。正如Sabatier原理所建議的那樣，Ru是該反應的理想結合位點，因為它既不太強也不太弱地結合氮中間物質。

盡管采用PGM反應器大大提高了光催化性能，但它們的稀缺性和成本推動了用更豐富的過渡金屬取代它們的努力，特別是對于工業(yè)規(guī)模的反應，如氨的分解，這使得它能夠用作氫載體。然而，當熱驅動時，諸如Fe之類的金屬對于該反應的反應性遠低于Ru，因為Fe-N鍵非常強，以至于產物無法解吸。

本文表明，等離激元NP表面上的熱載流子促進活化對于Fe-N鍵和Ru-N鍵一樣有效，從而使得活化勢壘都大幅度降低，并且在超快脈沖激光照明下具有明顯相似的光催化反應性。在這些發(fā)現的推動下，作者研究了使用發(fā)光二極管（LED）作為光源在室溫下光催化驅動該反應的可行性，在定制光反應器中將反應放大近三個數量級。

同時，為了比較光催化Fe-N和Ru-N鍵活化，通過共沉淀法制備了Cu-Fe-和Cu-Ru-ARs，Cu-Fe-AR的催化性能在光催化和熱催化兩個方面都有表征。與熱催化相比，Cu-Fe-AR上的光催化反應速率提高了約10000倍。周轉頻率從0.00017 s^-1增加1.7 s^-1，與報道的最有效Ru基熱催化劑相當。

此外，Cu-Fe-AR在光催化方面與Cu-Ru-AR一樣高效，盡管其熱催化反應性低~200倍（圖1A）。H₂：N₂的化學計量比為3：1，表明沒有副反應，兩種光催化劑在光照6小時后均表現出穩(wěn)定的H₂產量。

圖1. Cu-Fe-和Cu-Ru-ARs的氨分解反應

圖2. 光催化氨分解的第一性原理量子力學研究

圖3. 氨分解的光催化法制備克級H₂

Yigao Yuan?, Linan Zhou?, Hossein Robatjazi*, Junwei Lucas Bao, Jingyi Zhou,

Aaron Bayles, Lin Yuan, Minghe Lou, Minhan Lou, Suman Khatiwada, Emily A. Carter*,Peter Nordlander*, Naomi J. Halas*, Earth-abundant photocatalyst for H₂ generation?from NH₃ with light-emitting diode illumination, 2022, Science,

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abn5636

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