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電化學水分解是一種高效率、低環(huán)境友善的生產綠色、清潔氫能的方法。然而，由于四電子轉移機制引起的反應動力學緩慢，析氧反應(OER)阻礙了水分解系統(tǒng)的發(fā)展。目前，具有固有高活性的IrO₂和RuO₂被認為是OER最有效的催化劑。然而，Ir和Ru的稀缺性和價格昂貴嚴重阻礙了它們的廣泛應用。因此，開發(fā)高效、低成本的電催化劑以降低OER過電位勢在必行。

近日，南昌大學袁加仁和江蘇大學沈小平等采用一鍋法合成了(NiFeCoX)₃S₄(X=Mn、Cr、Zn)中熵金屬硫化物(MEMS)。與二元金屬(NiFe)₃S₄和三元金屬(NiFeCo)₃S₄相比，由于多元金屬協(xié)同效應和低結晶度，MEMS顯示出顯著增強的電催化OER活性。

具體而言，在堿性溶液中，所制備的(NiFeCoMn)₃S₄在10 mA cm^-2電流密度下具有289 mV的低過電位，Tafel斜率為75.6 mV dec^-1；在連續(xù)48小時的OER測試過程中，(NiFeCoMn)₃S₄上電流密度幾乎保持穩(wěn)定，甚至有所增強(電流密度的輕微增加可歸因于在長時間活化過程中可能的表面位點重構和更多催化活性位點的暴露)。

為了進一步評估(NiFeCoMn)₃S₄催化劑的催化穩(wěn)定性，將其進行1000個連續(xù)CV循環(huán)，LSV曲線在循環(huán)1000次后幾乎保持不變，進一步證明了其出色的循環(huán)穩(wěn)定性。

通過對(NiFeCoMn)₃S₄催化劑進行OER測試后的XPS光譜分析，進一步了解了催化機理。在OER之后，有三價陽離子的產生；隨著氫氧化物的形成，所有三價陽離子的比例顯著增加。此外，大多數(shù)殘留硫形態(tài)都處于高價態(tài)，即硫酸鹽組分(SO₄^2-)。氫氧化物和SO₄^2-的共存有利于提高電催化OER的活性。

該項研究中所提到的MEMS具有合成簡單、電催化性能優(yōu)良等特點，同時考慮到中/高熵硫化物材料無窮盡的元素組合，這種中/高熵硫化物的概念可以為各個領域先進功能材料的發(fā)展提供廣闊的空間。

Facile Synthesis of Medium-Entropy Metal Sulfides as High-Efficiency Electrocatalysts toward Oxygen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208170

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?袁加仁/沈小平AFM：一鍋合成中熵金屬硫化物，可用于高效催化OER

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