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?Nat. Commun.：全暴露Pt-Fe團(tuán)簇耦合Pt-Fe界面，實(shí)現(xiàn)高效PROX制氫

氫作為一種清潔能源，應(yīng)用于質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)以實(shí)現(xiàn)碳凈零排放的目標(biāo)受到越來越多的關(guān)注。氫氣中CO(PROX)的優(yōu)先氧化是避免富氫燃?xì)庵形⒘緾O對催化劑中毒的一種有前途的氫氣凈化方法。

近日，北京大學(xué)馬丁和中科院金屬研究所劉洪陽等報道了一種新的催化劑，完全暴露的雙金屬Pt-Fe團(tuán)簇錨定在有缺陷的石墨烯/納米金剛石(ND@G)雜化載體上，其中原子分散和完全暴露的Pt團(tuán)簇與相鄰的Fe原子結(jié)合以提供豐富的Pt-Fe界面。

為了了解全暴露Pt-Fe團(tuán)簇的作用，研究人員利用催化劑對氫氣中CO進(jìn)行優(yōu)先氧化(PROX)。0.75 Pt/ND@G催化劑具有與Pt原子團(tuán)簇相似的結(jié)構(gòu)，在60°C下可以達(dá)到85%的CO轉(zhuǎn)化率。

相比之下，通過引入Fe物種，0.75Pt_0.2Fe/ND@G催化劑在室溫(30°C)下實(shí)現(xiàn)完全CO轉(zhuǎn)化，空速為45000 mL g^-1 h^-1和100% CO選擇性。此外，對于PROX反應(yīng)，0.75Pt_0.2Fe/ND@G催化劑在低CO轉(zhuǎn)化率下具有良好穩(wěn)定性，其可以在30°C下反應(yīng)超過100小時。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計算表明，構(gòu)建原子效率最高、界面位點(diǎn)豐富的全暴露雙金屬Pt-Fe簇催化劑可以促進(jìn)不飽和Fe位點(diǎn)上的氧活化和富電子Pt簇上的CO吸附，提高了O₂與吸附的CO在Pt-Fe界面位點(diǎn)上形成CO₂的可能性，因此所制備的0.75Pt_0.2Fe/ND@G催化劑在實(shí)際應(yīng)用中具有良好的反應(yīng)活性。

Fully-exposed Pt-Fe Cluster for Efficient Preferential Oxidation of CO towards Hydrogen Purification. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34674-y

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