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?武大/吉大Angew.: 剖幽析微！探究不同反應中間體對Ru-Ru2P催化HOR的影響

目前為止，質子交換膜燃料電池(PEMFC)被認為最先進的燃料電池技術。然而，PEMFC在酸性條件下的陰極氧還原反應(ORR)僅限于稀缺且昂貴的鉑基金屬(PGM)，這嚴重阻礙了其商業應用。堿性交換膜燃料電池(AEMFC)能夠利用無PGM陰極催化ORR而引起了人們的廣泛關注。

然而，陽極氫氧化反應(HOR)的動力學緩慢(即使是對PGM材料)，因此設計高效的堿性電解質中的HOR催化劑，并探索“pH效應”(電解質pH對HOR活性的影響)是實現AEMFC進一步發展的關鍵。

近日，武漢大學羅威和吉林大學張偉等制備了一種Ru-Ru₂P/C異質結構催化劑，并研究了其在整個pH范圍內(從pH~1到pH~13)的HOR性能。

性能測試結果顯示，隨著pH的增加，HOR性能發生非單調變化，在pH為7處出現了一個拐點；并且Ru-Ru₂P/C在堿性介質下的HOR性能明顯優于酸性介質。

此外，當電解質的pH值超過7時，Ru-Ru₂P/C的HOR活性呈現單調增加，同時OHBE值逐漸增強。RuRu₂P/C的堿性HOR活性變化趨勢與OHBE相一致；而酸性HOR活性的變化趨勢與HBE_app相一致。

因此，在兩種典型的電解質(強酸vs強堿)中，不同的反應中間體(H*、H₂O*和OH*)對HOR的作用是不同的(HBE_app vs OHBE)。

綜上，這項工作不僅闡明了OHBE在高pH環境下增強HOR動力學中的關鍵作用，而且為設計實現AEMFC商業化的先進堿性HOR催化劑提供了指導。

The Role of Discrepant Reactive Intermediates on Ru-Ru₂P Heterostructure for pH-Universal Hydrogen Oxidation Reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202215585

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