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氨是氮肥的主要成分，也是工業上一種綠色的富氫無碳燃料，受微生物中自然N₂固定的啟發，在環境條件下電催化N₂還原在NH₃合成中取得了一定的成果。但是電催化N₂還原的實際應用仍然受到抑制競爭性析氫反應的低效等困擾，作為一種替代方法，電催化還原硝酸鹽（NO3^–）因其N=O鍵的解離能較低等優勢而備受關注。因此開發高活性、選擇性的電化學硝酸鹽還原反應電催化劑是經濟、環保地合成可循環氨的重要途徑。

盡管取得了一些令人鼓舞的進展，但它們的活性和選擇性明顯低于預期。四川大學劉犇等人報道了介孔鈀-非金屬（meso-PdX）納米立方體（NCs）作為一種新型高效電催化劑，用于選擇性硝酸還原反應（NITRR）電催化合成NH₃。

通過電催化測試，樣品具有均勻的合金成分和高滲透性的介孔，具有豐富的活性位點和優化的電子結構。最佳的介孔PdN NCs（meso-PdN NCs）具有優異的NITRR活性和選擇性，合成NH₃的法拉第效率為96.1%，并且NH₃的產率為3760 μg h^-1 mg^-1優于最先進的電催化劑。同時，介孔PdN NCs具有良好的電催化穩定性，在超過20個循環的時間內保持了NO^3?到NH₃的電催化活性和選擇性。

根據電化學研究得出了二元meso-PdN NCs促進選擇性NO^3-到NH₃電催化的可靠機理。與商業催化劑相比，meso-PdN NCs具有協同的組成和結構優勢。一方面，合金化N有效地改變了Pd的表面電子結構，不僅增加了NO^3-的反應性（吸附）和NH₃的解吸，而且降低了反應總能，從而從動力學上促進了NITRR電催化產生NH₃；同時，N原子顯著抑制了反應性Pd原子的向外擴散并抑制了其浸出，從而顯著提高了NITRR的穩定性。另一方面，介孔結構暴露出豐富的欠配位活性位點，有利于NO^3-和關鍵中間體的吸附，增強了電催化的反應性。

更重要的是，較長的介孔通道增加了預還原NO^2-（關鍵中間體）的深度電還原的保留時間，促進了后續的電子反應生成NH₃。這項工作中的發現為設計多步反應的高選擇性催化劑提供了新的見解，并可能適用于各種NITRR和二氧化碳還原（CO₂RR）電催化等。

Mesoporous PdN Alloy Nanocubes for Efficient Electrochemical Nitrate Reduction to Ammonia, Adv. Mater., 2022, DOI：10.1002/adma.202207305.

https://doi.org/10.1002/adma.202207305.

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