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?余彥/芮先宏/姚雨AM：單原子釩催化劑促進(jìn)鈉硫電池中多硫化物的反應(yīng)動力學(xué)

目前，室溫鈉硫（RT Na-S）電池因理論能量密度高、硫/鈉含量豐富、環(huán)境友好、成本低等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。然而，其實(shí)際應(yīng)用受到S的電子絕緣性質(zhì)、緩慢反應(yīng)動力學(xué)、大體積變化及可溶性多硫化鈉（NaPSs）的穿梭效應(yīng)等問題的阻礙。

在此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彥教授、姚雨及廣東工業(yè)大學(xué)芮先宏教授等人基于第一性原理計(jì)算，設(shè)計(jì)并制備了錨定在三維N摻雜分級多孔碳基體上的單原子釩催化劑（3D-PNCV），以提高硫的反應(yīng)活性、NaPSs的吸附和催化轉(zhuǎn)化性能。

為篩選出對多硫化物具有最高吸附和催化轉(zhuǎn)化效率的單原子催化劑（SAC），作者首先使用第一性原理計(jì)算評估了單原子底物（如V、Mn、Fe、Ni和Co）與多硫化物之間的相互作用。理論結(jié)果表明V單原子是最有效的催化劑，可將液態(tài)多硫化物快速催化轉(zhuǎn)化為固態(tài)多硫化物。隨后，作者構(gòu)建了以原子方式分散在三維N摻雜多孔碳基體中的N、O配位V活性位點(diǎn)作為理想主體，以改善NaPSs的化學(xué)吸附及其有效轉(zhuǎn)化。

圖1. DFT研究金屬單原子催化劑與NaPS之間的界面相互作用

研究表明，3D-PNCV主體具有以下優(yōu)點(diǎn)：

1）具有豐富微/介孔的3D-PNCV主體不僅可為S/Na₂S提供快速電子通道，還可減輕S鈉化引起的體積膨脹；

2）3D-PNCV可促進(jìn)電解液滲透；

3）高活性V單原子通過強(qiáng)V-N鍵有效捕獲多硫化物并抑制其溶解，從而及時催化多硫化物轉(zhuǎn)化為固態(tài)放電產(chǎn)物。

因此，當(dāng) 3D-PNCV主體應(yīng)用于Na-S化學(xué)時，它顯示出出色的循環(huán)穩(wěn)定性（在5 A g^-1下800次循環(huán)后容量為445 mAh g^-1，每次循環(huán)對應(yīng)的容量損失僅為0.026%）和優(yōu)異的倍率性能（224 mAh g^-1@10 A g^-1）。此外，作者還通過實(shí)驗(yàn)和理論進(jìn)一步揭示了NaPSs的電催化機(jī)理。總之，這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)用于Na-S化學(xué)的獨(dú)特SAC以促進(jìn)多硫化物的氧化還原反應(yīng)開辟了一條新途徑。

圖2. 3D-PNCV@S電極的電化學(xué)性能

Single-Atom Vanadium Catalyst Boosting Reaction Kinetics of Polysulfides in Na-S Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202208873

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