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在鈣鈦礦太陽能電池中，陽離子和陰離子的混合物可用于調(diào)節(jié)帶隙并提高穩(wěn)定性，但這些混合物容易產(chǎn)生不必要的偏析，從而降低性能，從而限制了器件的使用壽命。

北京理工大學(xué)材料學(xué)院陳棋教授等人采用謝林隔離模型來研究單個陽離子的遷移，發(fā)現(xiàn)最初的薄膜不均勻性加速了材料的降解。作者通過添加硒吩制備了鈣鈦礦薄膜（FA_1-xCs_xPbI₃；其中FA是甲酰胺），從而使得陽離子分布均勻，在材料加工和設(shè)備操作過程中延遲了陽離子聚集。由此產(chǎn)生的設(shè)備實現(xiàn)了更高的效率，并在太陽光照下的最大功率點下3190小時后保持了高于91%的初始效率。此外，還觀察到使用初始均勻的FACsPb(Br_0.13I_0.87)₃吸收器的設(shè)備延長了運行壽命。

從而限制了器件的使用壽命。相關(guān)研究成果“Initializing film homogeneity to retard phase?segregation for stable perovskite solar cells”為題發(fā)表在Science上。

鹵化物鈣鈦礦材料具有無限的成分空間，幾乎可以在整個區(qū)域中連續(xù)定制，具有可調(diào)電子和光學(xué)特性。盡管鈣鈦礦太陽能電池可以具有高功率轉(zhuǎn)換效率（PCE），但其有限的器件壽命仍然是商業(yè)化的重大挑戰(zhàn)。其中，混合陽離子和陰離子使晶體具有更合適的耐受系數(shù)，以提高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和額外的功能，以及增強所得吸收劑薄膜中的化學(xué)穩(wěn)定性。

然而，混合鈣鈦礦吸收體經(jīng)常經(jīng)歷元素和相分離，這降低了器件效率和壽命。大多數(shù)混合鈣鈦礦相偏析的研究都集中在薄膜老化上，以了解陽離子和陰離子遷移，納米級團簇的形成和發(fā)展，熱力學(xué)驅(qū)動力及其對薄膜性能和器件性能的影響。有效的策略，如放松殘余應(yīng)變和結(jié)合低維鈣鈦礦可以抑制離子遷移（延緩相偏析）。?然而，需要相關(guān)的指標(biāo)來研究單個離子的原子聚集，以關(guān)聯(lián)它們導(dǎo)致薄膜降解的集體行為。

本文改編了謝林隔離模型的物理模擬，該模型說明了在社會經(jīng)濟學(xué)和物理學(xué)的背景下，即使是低水平的個人偏好也會導(dǎo)致代理隔離。謝林模型由美國經(jīng)濟學(xué)家Thomas Schelling發(fā)明，描述的是同質(zhì)性對于空間隔離的影響與作用，本文將鈣鈦礦中陽離子聚集的微觀分析與對其相分離和薄膜降解的宏觀觀察聯(lián)系起來。在仿真中，初始薄膜均勻性會影響陽離子聚集持續(xù)時間，從而影響器件壽命。

在這些發(fā)現(xiàn)的基礎(chǔ)上，作者制備了同質(zhì)的α相FA_1-xCs_xPbI₃（FA，甲脒），使得太陽能電池具有更高的效率和更長的使用壽命。此外，對于寬帶隙FACsPb(Br_0.13I_0.87)₃，相應(yīng)的設(shè)備在最大功率點（MPP）跟蹤340小時后保留其初始PCE的>80%。表明該模型適用于混合鹵化物鈣鈦礦等多種鈣鈦礦配方，證明了謝林模型對鹵化物鈣鈦礦的通用性。

因此，謝林模型作為一個強大的工具，可以在原子尺度上與鈣鈦礦的理論分析相關(guān)聯(lián)，以及對其相分離和薄膜降解的宏觀觀測。從仿真和實驗結(jié)果中，發(fā)現(xiàn)初始薄膜均勻性在元素分布方面對薄膜和器件穩(wěn)定性有實質(zhì)性影響。通過使用硒酚定制前驅(qū)體，受益于均質(zhì)薄膜，開發(fā)了基于混合鈣鈦礦的高性能器件，即使在高溫下也能在MPP測試中實現(xiàn)長期穩(wěn)定性。

圖1. 二元鈣鈦礦的降解機制

圖2. 陽離子偏析動力學(xué)的謝林模型模擬

圖3. 混合陽離子鈣鈦礦薄膜均勻性及其影響

圖4. 混合鹵化物鈣鈦礦薄膜均勻性及其影響

Yang Bai?, Zijian Huang?, Xiao Zhang?, Jiuzhou Lu?, Xiuxiu Niu?, Ziwen He, Cheng Zhu,

Mengqi Xiao, Qizhen Song, Xueyuan Wei, Chenyue Wang, Zhenhua Cui, Jing Dou, Yihua Chen,

Fengtao Pei, Huachao Zai, Wei Wang, Tinglu Song, Pengfei An, Jing Zhang, Juncai Dong,

Yiming Li, Jiangjian Shi, Haibo Jin, Pengwan Chen, Yuchao Sun, Yujing Li, Haining Chen,

Zhongming Wei, Huanping Zhou, Qi Chen*, Initializing film homogeneity to retard phase?segregation for stable perovskite solar cells, 2022, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.abn3148

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