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設計和制備高效的氧還原反應(ORR)和析氧反應(OER)雙功能催化劑是實現高性能可充電鋅-空氣電池的關鍵。非貴金屬單原子催化劑(SACs)由于成本低、金屬原子利用率高而引起了人們的極大興趣，然而，高活性雙功能非貴金屬單原子催化劑目前報道的并不多。

基于此，北京科技大學秦明禮和賈寶瑞等報道了一種新的納米空間限制硫-烯胺共聚策略，并制備一種新型的雙功能Mo SAC(Mo-O₂S₂-C)催化劑，其中Mo SAC與O/S共配位錨定在多層多孔中空管上。

在雙功能Mo SAC中，多層介孔結構暴露出更多的活性中心，有利于傳質，S/O共配位結構有效地優化了4e^–ORR反應中間體在Mo中心的吸附能，從而顯著提高了催化性能。因此，催化劑的起始電位為0.860 V，半波電位為0.810 V，具有較高的甲醇交叉耐受性，是最優異鉬基非貴金屬催化劑之一。此外，該Mo SAC催化劑在10 mA cm^-2電流密度下的OER過電位為324 mV，Tafel斜率為67.3 mV dec^-1。

研究人員利用密度泛函理論(DFT)計算研究了Mo配位環境對ORR性能的影響。研究人員建立了四個模型：四個氮原子(Mo-N₄-C)、四個氧原子(Mo-O₄-C)、四個硫原子(Mo-S₄-C)和兩個氧和兩個硫原子(Mo-S₂O₂-C)包圍的單個Mo原子。Mo-S₂O₂-C上從OH*轉化為O*的自由能呈現中等水平，相對較弱的對O*的吸附強度有利于反應的持續。Mo-S₂O₂-C具有0.87 V的理論ORR起始電位，遠優于其他三種結構，突出了S/O協同促進ORR動力學的關鍵作用。

此外，Mo-S₂O₂-C(-1.34 eV)的d帶中心偏移遠大于其他三個的d帶中心偏移，表明這些Mo原子的內在電子性質受其配位環境的影響，可能是改善ORR活性的原因；d帶中心的向下移動導致反鍵合態的向下移動，從而導致更多的填充和更弱的鍵合，這也解釋了為什么Mo-S₂O₂-C具有快速的ORR動力學和高活性。

S and O Co-Coordinated Mo Single Sites in Hierarchically Porous Tubes from Sulfur-Enamine Copolymerization for Oxygen Reduction and Evolution. Journal of the American Chemical Society, 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c05247

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