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山大Nature子刊：縮聚反應輔助合成CdSe/CdS納米棒，實現高效光催化CO2還原

光催化CO₂還原成為燃料(例如CO或碳氫化合物)，能夠有效緩解能源和環境問題。與分子絡合物催化的均相過程相比，非均相過程可能對光催化CO₂還原更有利，其中CO₂的還原直接發生在催化劑和分散介質之間的界面上。盡管在固-液模式下CO₂光還原方面取得了顯著進展，但由于CO₂在液體中的溶解度有限，以及產物溶于液體時難以分離，因此仍然存在催化活性低的問題。

在固體-氣體界面上的光還原，其中固體催化劑沉積在載體上并暴露于由CO₂和H₂O(提供質子和電子)組成的活性氣體中，能夠克服上述問題。然而，在固體氣體體系中探索高效光催化系統仍然是一個巨大的挑戰。因此，設計具有高CO₂吸附能力和能夠實現強入射光吸收和高效電荷分離的光催化劑迫在眉睫。

近日，山東大學魏璟婧課題組通過亞胺(TAPT和DMTA)縮聚反應在液-液界面自組裝CdSe/CdS膠體納米棒，制備出具有雙層殼結構的微細多孔納米復合材料(TAPT-DMTA/NR40-H)。

該催化劑的雙層結構能夠增強可見光吸收、微觀層狀多孔結構提高了CO₂吸收能力，以及納米棒的大長徑比實現高效光生電荷分離，因此所制備的催化劑表現出高的CO₂光還原活性，CO產率高達64.6 μmol g^-1h^-1；即使在四個催化循環之后，所制備的催化劑對CO₂光還原仍保持活性，并且它們的形態在催化循環之后沒有顯示任何變化，證實了它們在固體氣體體系CO₂光還原過程中的優異耐久性。

此外，研究人員利用DRIFTS光譜追蹤在可見光照射下催化劑表面CO₂的吸附、活化和還原過程中的反應中間體。結果表明，在催化劑中生成的COOH*中間體可能是CO₂光還原過程中產生CO的原因。值得注意的是，用TAPA或TAPB取代TAPT單體，同時保持其他條件不變，分別得到了TAPA-DMTA/NR40-H或TAPB-DMTA/NR40-H的納米復合材料。

CO₂光還原實驗顯示，TAPA-DMTA/NR40-H和TAPB-DMTA/NR40-H的CO形成速率分別為10和15.8 μmol g^-1 h^-1，遠低于TAPT-DMTA/NR40-H納米復合材料。此外，TAPT-DMTA/NR40在結晶前的催化性能較差，表明聚合物對催化劑的有效結晶是至關重要的。

Encapsulated CdSe/CdS Nanorods in Double-shelled Porous Nanocomposites for Efficient Photocatalytic CO₂ Reduction. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34263-z

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