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在電化學(xué)整體水分解中高效制氫，需要用于析氫反應(yīng)（HER）和快速氧化反應(yīng)的高性能電催化劑，以取代緩慢的析氧反應(yīng)（OER）。

基于此，德國錫根大學(xué)楊年俊教授和中科院山西煤炭化學(xué)研究所童希立副研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了使用鈷（Co）納米片作為橋，在炭黑上生長Co摻雜的Rh納米顆粒（Co-Rh₂）。Co-Rh₂用于堿性介質(zhì)中的甲醇氧化反應(yīng)（MOR）時(shí)，在電流密度為10 mA cm^-2時(shí)表現(xiàn)出低至2 mV的過電位，質(zhì)量活性高達(dá)889 mA mg^-1。

DFT計(jì)算，揭示了Co摻雜和未摻雜Rh納米顆粒上的HER和MOR機(jī)制。當(dāng)Co原子位于由112個(gè)Rh原子和4個(gè)Co原子組成的納米團(tuán)簇模型（Rh₁₁₂Co₄）的子層時(shí)，結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定。

通過態(tài)密度（DOS）看出，Co摻雜Rh納米顆粒的d-帶中心為-1.15 eV，比未摻雜Rh納米粒子的（-1.11 eV）更負(fù)。在Co摻雜Rh中，隨著Co摻雜含量的增加，d-帶中心僅表現(xiàn)出不顯著的負(fù)移。

對于HER性能，作者計(jì)算了Rh和Co摻雜Rh（Rh₁₁₂Co₄）電催化劑上吸附氫的吉布斯自由能（?G_H*）。

Rh₁₁₂Co₄納米顆粒的?G_H*值（-0.286 eV）與未摻雜Rh納米粒子的?G_H*值（-0.283 eV）接近，表明Co摻雜對整個(gè)納米顆粒電子結(jié)構(gòu)的改變太弱，不能被視為提高催化活性的關(guān)鍵因素。

在Volmer步驟中，Rh₁₁₂Co₄納米顆粒比未摻雜的Rh納米顆粒表現(xiàn)出更低的激活勢壘。

因此，Co摻雜Rh納米顆粒的水解離活性增強(qiáng)是由于Co摻雜促進(jìn)了水的吸附和解離，穩(wěn)定了關(guān)鍵反應(yīng)的過渡狀態(tài)。

Coupling Methanol Oxidation with Hydrogen Evolution on Bifunctional Co-Doped Rh Electrocatalyst for Efficient Hydrogen Generation. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202209134.

https://doi.org/10.1002/adfm.202209134.

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?楊年俊/童希立AFM：Co摻雜Rh電催化劑高效制氫

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