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溫珍海AEM：耐久快充鈉離子電池的錫基硫?qū)倩镓摌O界面和結(jié)構(gòu)工程

具有高理論容量的過渡金屬二硫?qū)倩锿ǔ＞哂休^差的固有電子導(dǎo)電性和循環(huán)時的劇烈體積變化等問題，降低了其對電化學(xué)高功率和長期應(yīng)用的吸引力。

在此，中科院福建物構(gòu)所溫珍海研究員等人報道了一種高效和可擴展的合成策略，即通過穩(wěn)固的C-Se-Sn界面鍵將納米結(jié)構(gòu)SnSe_0.5S_0.5原位封裝到N摻雜石墨烯中形成3D多孔網(wǎng)絡(luò)納米雜化物（SnSe_0.5S_0.5@NG）。

具體而言，SnSe_0.5S_0.5@NG的合成策略如下：首先，二乙烯三胺可作為親核試劑和表面活性劑作用于氧化石墨烯納米片表面，可顯著增強靜電引力以錨定Sn²⁺并提高石墨烯在乙二醇中的分散能力。隨后，Sn²⁺與硫和硒資源的原位相互作用可形成錫基硫?qū)倩铮┗w則在溶劑熱反應(yīng)過程中通過增強π -π疊加的驅(qū)動力自組裝成宏觀水凝膠。經(jīng)過冷凍干燥和高溫煅燒脫水后，富含缺陷的SnSe_0.5S_0.5@NG最終被包裹在N摻雜的石墨烯納米片中，并構(gòu)建出相互連接的3D多孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。

圖1. SnSe_0.5S_0.5@NG復(fù)合材料的Na⁺存儲機制

系統(tǒng)的電化學(xué)研究表明，SnSe_0.5S_0.5的界面和結(jié)構(gòu)工程，包括缺陷植入、化學(xué)鍵相互作用和納米空間限制設(shè)計，使其具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、超快的Na⁺存儲動力學(xué)和高度可逆的氧化還原反應(yīng)。

此外，DFT計算表明，引入外源Se配體不僅提高了電導(dǎo)率，還降低了擴散能壘，從而促進了電子/離子的輸運且產(chǎn)生了更多的反應(yīng)位點。由于這些優(yōu)勢，SnSe_0.5S_0.5@NG負極表現(xiàn)出優(yōu)異的鈉存儲性能（在0.2 A g^-1時200次循環(huán)后容量為547 mAh g^-1）、出色的倍率性能（387 mAh g^-1@10 A g^-1）和長期循環(huán)耐久性（在2 A g^-1下2000次循環(huán)后容量保持率為88.7%）。

令人印象深刻的是，當SnSe_0.5S_0.5@NG負極與Na₃V₂(PO₄)₃/C正極耦合時組裝的全電池可提供高達213 Wh kg^-1的高能量密度。總之，這項工作為設(shè)計具有潛在應(yīng)用前景的先進電極材料提供了一種有效的結(jié)構(gòu)工程策略。

圖2. 鈉離子全電池的電化學(xué)性能

Interface and Structure Engineering of Tin-Based Chalcogenide Anodes for Durable and Fast-Charging Sodium Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.20220231

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