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二維（2D）金屬有機骨架（MOFs）已被作為析氫反應（HER）的有效電催化劑，但是在超高電流密度下緩慢的水活化動力學和結構不穩定性阻礙了其大規模工業應用。基于此，浙江大學侯陽教授、澳大利亞新南威爾士大學戴黎明教授和華中師范大學邱明副教授（共同通訊作者）等人報道了一種通用配體調控策略，以構建具有S的良好排列的Ni-苯二甲酸（BDC）基MOF納米片陣列（S-NiBDC）。在堿性電解質中，S-NiBDC陣列表現出310 mV的過電位，達到1.0? A cm^-2，具有較高的穩定性。

作者構建了兩層支撐NiBDC和S-NiBDC模型，其中Ni原子與BDC有機連接體配位形成NiBDC結構，而部分BDC配體被1, 4-苯二甲硫醇（BDMT）取代，與Ni中心連接形成S-NiBDC結構。

在S-NiBDC中，“Ni₂-S₁”基序類似于[FeFe]-氫化酶中的Fe-S核心。在引入S物種后，S-NiBDC結構的p態更容易促成高HER活性，同時引入的S物種為成鍵和反鍵軌道帶來更多狀態，有助于整個HER反應的中間體吸附和電子傳輸。

對S-NiBDC和NiBDC進行DFT計算，以更好地理解HER機理。在所有研究位點中，經S原子修飾的Ni位點在熱力學上更有利于水的吸附，表明水分子易在S-NiBDC的Ni位點上被激活，加速HER過程。對比NiBDC（-0.38 eV）和Ni位點（-0.31 eV），S-NiBDC中的S位點提供H*（ΔG_H*）的最佳值（-0.12 eV）更接近最佳值，表明活性區域中的S位點對于H₂析出最有效。

三角形“Ni₂-S₁”活性區中的整個HER過程：水分子被S配位的Ni位點捕獲，然后在Ni位點上解離，形成H原子和OH^–，在借助一個自由電子激活水分子，生成的H原子進一步吸附在S位點并最終生成H₂。

Accelerated water activation and stabilized metal-organic framework via constructing triangular active-regions for ampere-level current density hydrogen production. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-34278-6.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-34278-6.

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