鋰硫（Li-S）電池具有高能量密度、柔性和安全性等優(yōu)勢(shì)，其對(duì)于新興的可植入設(shè)備、生物監(jiān)測(cè)和卷式顯示器非常有吸引力。然而，現(xiàn)有硫正極、液體電解質(zhì)和鋰負(fù)極循環(huán)穩(wěn)定性和柔韌性差，易引發(fā)嚴(yán)重的電池性能退化和安全問(wèn)題。

在此，清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院周光敏副教授、北京航空航天大學(xué)張世超教授及邢雅蘭副教授等人提出了一種金屬1T MoS₂和富氧空位Ti_nO_2n-1/MXene的分層雙功能催化劑（Mo-Ti/Mx）并將其錨定在還原氧化石墨烯-纖維素納米纖維（GN）主體上以制備柔性電極（Mo-Ti /Mx-GN），從而應(yīng)對(duì)上述挑戰(zhàn)。通過(guò)應(yīng)用定向冷凍工藝，實(shí)現(xiàn)了由具有長(zhǎng)程對(duì)齊的波浪形多拱形態(tài)組成的柔性GN支架的層次結(jié)構(gòu)。

DFT計(jì)算揭示了1T MoS₂和Ti_nO_2n-1/MXene作為催化劑和多功能吸附劑的協(xié)同效應(yīng)，可抑制LiPSs的穿梭行為并提高硫物質(zhì)的氧化還原動(dòng)力學(xué)，同時(shí)還可促進(jìn)LiPSs還原為L(zhǎng)i₂S。原位拉曼光譜進(jìn)一步證明Mo-Ti/Mx-GN電極可有效誘導(dǎo)S₂O₃^2-的形成，從而加速Li₂S的成核并促進(jìn)LiPSs的快速轉(zhuǎn)變。

圖1. Mo-Ti/Mx-GN電極的合成過(guò)程和表征

基于這種設(shè)計(jì)，Mo-Ti/Mx-GN電極即使在高硫質(zhì)量負(fù)載（8.4 mg cm^-2）和貧電解液（7.6 μL mg^-1）條件下仍可提供增強(qiáng)的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性（0.5 C下350次循環(huán)后每個(gè)循環(huán)的容量損失為0.024%，CE = 99%）。此外，堅(jiān)固的鋰負(fù)極通過(guò)原位聚合粘合在GPE中可實(shí)現(xiàn)快速離子傳輸，以最大限度地提高界面相容性和電池穩(wěn)定性。

通過(guò)將3D Mo-Ti/Mx-GN電極、GPE和堅(jiān)固的鋰負(fù)極相結(jié)合集成到Li-S軟包電池中時(shí)，可實(shí)現(xiàn)良好的可靠性且使電池具有可逆的能量存儲(chǔ)和輸出、良好的溫度適應(yīng)性及在劇烈撞擊（機(jī)械損傷、過(guò)熱、水浸和嚴(yán)重變形）時(shí)的安全性。因此，這種設(shè)計(jì)為L(zhǎng)i-S電池在高安全性和柔性的電化學(xué)儲(chǔ)能裝置應(yīng)用中提供了巨大的希望。

圖2. Li-S軟包電池的電化學(xué)性能

Ti_nO_2n-1/MXene Hierarchical Bifunctional Catalyst Anchored on Graphene Aerogel toward Flexible and High-Energy Li-S Batteriesc, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c08246