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?Carbon Energy: 調節pH值，“開關”Pd/CNS催化HCOOH和H2O2產生H2和O2

水化學水分解是一種綠色便捷的產生H₂和O₂的方法，但是仍缺乏理想的電催化劑，以及使用膜從O₂中分離出H₂也較為困難。因此，有必要去探索有效和經濟的方法來進行產H₂和O₂。

近日，三峽大學劉湘和法國波爾多第一大學Didier Astruc等通過將超細Pd納米顆粒(NPs)固定在碳納米球(CNS)表面上來設計和合成有效的Pd/碳納米球(CNS)納米催化劑，用于從HCOOH脫氫選擇性生成H₂以及分解H₂O₂產O₂。

最佳的Pd/CNS-800催化劑對于催化HCOOH和H₂O₂分別產氫和產氧具有優異的活性，產氫和產氧速率分別為2478 mol_H2mol_Pd^-1?h^-1和993 mol_H2mol_Pd^-1?h^-1。一些列表征結果證明，CNS-800中的石墨化碳或氮是Pd原子的電子供體，增加了它的表面電子密度，促進了HCOOH脫氫過程中C-H鍵的斷裂。

Pd/CNS-800催化HCOOH脫氫的機理為：HCOOH分子被吸附在Pd/CNS-800的Pd NP表面上并質子化并形成Pd-H鍵；隨后，β-氫化物消除配位甲酸鹽產生CO₂*；最后，通過還原消除Pd NP表面上的兩個H*以釋放H₂。此外，為了避免長期儲存和運輸H₂氣體過程中的安全風險和高成本，通過pH調節，在Pd/CNS-800催化劑上HCOOH脫氫產生的H₂成功地“打開”和“關閉”。

具體而言，加入NaOH后，由于FA轉化為SF，H₂生成立即中止。然后，加入H₂SO₄溶液，通過FA重建重新激活H₂生成。這種新型高效的納米催化劑不僅為HCOOH和H₂O₂分別作為燃料電池經濟安全的H₂和O₂載體提供了新的應用途徑，而且促進了具有“開關”作用催化劑的發展。

“On-off” switch for H₂and O₂generation from HCOOH resp. H₂O₂. Carbon Energy, 2022. DOI: 10.1002/cey2.269

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