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周佳/何思斯Adv. Sci.: CoP/Fe-Co9S8上表面重構(gòu)和自終止，助力高效全水分解

電化學(xué)水分解是制氫的有效途徑。然而，電化學(xué)水分解的陽(yáng)極析氧反應(yīng)和陰極析氫反應(yīng)均存在不利的熱力學(xué)和緩慢的動(dòng)力學(xué)，尤其是陽(yáng)極析氧反應(yīng)的多步質(zhì)子/電子轉(zhuǎn)移過(guò)程，嚴(yán)重影響了水電解的整體效率。目前，Ir/Ru基OER催化劑因其稀缺性和價(jià)格昂貴而限制了電催化水分解的工業(yè)化應(yīng)用。因此，開(kāi)發(fā)具有高活性、長(zhǎng)期穩(wěn)定性和低成本的非貴金屬材料作為OER催化劑迫在眉睫。

近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)(深圳)周佳和何思斯等將表面活化與異質(zhì)結(jié)構(gòu)構(gòu)建策略相結(jié)合，成功地合成了CoP/Fe-Co₉S₈異質(zhì)結(jié)構(gòu)作為高效析氧預(yù)催化劑。

在堿性電解液中，CoP/Fe-Co₉S₈催化劑在10 mA cm^-2電流密度下表現(xiàn)出156 mV的超低過(guò)電位，并且該催化劑在連續(xù)電解150 h后仍保持穩(wěn)定。此外，研究人員使用CoP/Fe-Co₉S₈作為陽(yáng)極和陰極催化劑組裝了MEA電解槽。得益于催化劑的零間隙結(jié)構(gòu)，這種MEA電解槽只需要1.68 V即可達(dá)到1A cm^-2的電流密度，實(shí)現(xiàn)了低成本和高效率的整體水分解。MEA電解槽和CoP/Fe-Co₉S₈催化劑也表現(xiàn)出良好的持久性，在18000 s試驗(yàn)期間沒(méi)有觀察到明顯的性能下降。

電化學(xué)分析、ICP-OES和原位拉曼光譜分析表明，鐵的引入促進(jìn)了催化劑的表面重構(gòu)，并形成了高活性的Co(IV)-O位點(diǎn)。同時(shí)，F(xiàn)e和S的結(jié)合可以引起表面重構(gòu)的自終止，抑制P和S的浸出，形成穩(wěn)定的高價(jià)Co活性中心。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，高價(jià)Co中心可以優(yōu)化OER中間體的吸附能，從而提高OER的活性。

CoP/Fe-Co₉S₈ for Highly Efficient Overall Water Splitting with Surface Reconstruction and Self-Termination. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202204742

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