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鄧意達/韓曉鵬/王嘉駿ACS Catalysis：電子態調制抑制S溶解，提高SnS對CO2電還原活性

雜原子摻雜可以通過調節電子態來促進效能。然而，闡明特定金屬硫化物電子態的作用并同時增強 CO2電還原反應(CO2RR)穩定性的研究還很少見。SnS 以其生產 HCOOH 的能力而聞名，然而，它的長期運行穩定性受到硫溶解的限制。

基于此，天津大學鄧意達、韓曉鵬和王嘉駿等采用水熱和煅燒相結合的方法制備了碳包覆的SnS微花，然后通過用雜原子In和Ag取代Sn位點來調節電子態(In-SnS/C和Ag-SnS/C)。

原位拉曼光譜學結合密度泛函理論(DFT)計算證實，引入In雜原子有助于In/Sn和S之間更高的電子雜化，S金屬的鍵合強度顯著提高，S的溶解得到有效緩解，從而提高了催化劑的穩定性。同時，電子態的調制促進了催化劑表面對CO₂和OCHO中間體的吸附，使In-SnS/C的CO₂RR活性得到提高。

受益于雜原子調制的電子態，In-SnS/C在50 h內實現了96.6%的CO₂-甲酸法拉第效率和37 mA cm^-2的甲酸部分電流密度，并且該催化劑在-0.6 V_RHE時沒有降解。

更重要的是，In-SnS/C和Ag-SnS/C對甲酸鹽的電流密度和法拉第效率(FE)均高于原始SnS/C。該項工作對CO₂RR催化劑的反應過程進行了監測，并研究了催化劑穩定性提高的根源以及催化的機理，這有利于推動CO₂RR催化劑的進一步發展。

Inhibiting Sulfur Dissolution and Enhancing Activity of SnS for CO₂ Electroreduction via Electronic State Modulation. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02617

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