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段學(xué)志/曹約強(qiáng)Angew.: 增加鄰近Pd原子間的距離，提高加氫反應(yīng)中的選擇性

合理設(shè)計復(fù)雜的催化系統(tǒng)，包括對目標(biāo)反應(yīng)途徑的連串-平行反應(yīng)，需要全面了解位點-距離主導(dǎo)的途徑(例如乙炔半氫化反應(yīng))。在乙炔加氫過程中，催化劑表面也可能發(fā)生C₂物種的偶聯(lián)，從而導(dǎo)致1,3-丁二烯的形成。然而對1,3-丁二烯的形成細(xì)節(jié)，特別是相應(yīng)的反應(yīng)機(jī)制了解不夠清楚阻礙了對乙炔氫化過程中位點距離主導(dǎo)途徑的理解。

基于此，華東理工大學(xué)段學(xué)志和曹約強(qiáng)等通過利用不同Pd/In比的Pd-In金屬間化合物作為模型催化劑，對乙炔氫化過程中原子位點調(diào)控的連串-平行反應(yīng)途徑進(jìn)行了概念驗證研究。理論計算表明，相鄰的Pd活性位點(即d_Pd-a-Pd)之間的距離是形成乙烯和形成1,3-丁二烯的競爭途徑之間能壘差異的結(jié)構(gòu)描述符。更重要的是，增加d_Pd-a-Pd促進(jìn)了乙烯的解吸和C₂H₃*過渡態(tài)不穩(wěn)定，這可以促進(jìn)乙烯的形成并抑制形成1,3-丁二烯。

實驗合成Pd催化劑具有增加d_Pd-a-Pd展示出顯著提高乙烯選擇性和穩(wěn)定性；通過光譜，動力學(xué)研究和電子結(jié)構(gòu)分析，同時實現(xiàn)Pd 4d與In 2s-p軌道，特別是Pd 4d與In 2p軌道的能量匹配和適當(dāng)?shù)碾s化。此外，d_Pd-a-Pd增加的Pd催化劑也成功地擴(kuò)展到Pd催化的丙炔半氫化，這表明所報道的策略可能具有普遍性。

Increasing the Distance of Adjacent Palladium Atoms for Configuration Matching in Selective Hydrogenation. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202215225

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