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全固態聚合物電解質（ASPE）具有優異的可加工性，因而被認為是最具前瞻性的大規模工業化材料之一。然而，提高其機械強度和加速離子遷移之間的矛盾一直難以調和。

為此，中科院物理所胡勇勝研究員、容曉暉研究員及河北工業大學劉賓元教授等人受聚合物和生化科學中眾所周知的熵彈性的啟發，首次將新設計的多功能ABC雜臂星形三元聚合物（ABCTPs）引入到聚環氧乙烷中并提出了高熵微疇互鎖ASPEs（HEMI-ASPEs）的合理概念。有趣的是，定制的ABCTPs除了具有特定區域的聚合物鏈和特定的拓撲結構外，還具有專門的末端基團。

受益于聚丙交酯（PLA）鏈的末端羥基和聚苯乙烯（PS）鏈的末端溴原子，作者成功地自組裝了一個微納米級動態互穿聚合物網絡（dyn-IPN），該網絡具有較高的拓撲結構熵和環境適應性。基于這一有效策略，dyn-IPN智能調節交聯度并建立3D超分子聚合物網絡。此外，與dyn-IPN骨架（基于降冰片烯的嵌段共聚物）連接的末端改性甲氧基聚乙二醇（MeOPEG）鏈還提供了額外的離子電導率。

圖1. ABCTP的合成與表征

因此，得到的HEMI-ASPE具有優異的韌性（6.72×10⁴ kJ·m^-3）、出色的離子電導率（4.56×10^-4 S·cm^-1, 70°C）、可觀的鋰離子遷移數（t_Li⁺ =0.63）和理想的全固態鋰金屬電池（AS-LMBs）的熱穩定性（Td > 400°C）。基于這些改進，Li|HEMI ASPE-Li|Li對稱電池在長達4000小時內表現出穩定的鋰電鍍/剝離性能，LiFePO₄|HEMI ASPE-Li|Li全電池在300次循環后表現出高容量保持率（~96%）。

此外，全固態鈉金屬電池（AS-SMB）也實現了類似的改進，證明了HEMI-ASPE具有作為先進電池化學的功能性聚合物材料的普遍適用性。總之，這項工作開發了一種熵策略，有助于克服用于下一代儲能技術的ASPE中機械強度和離子電導率之間的矛盾。

圖2. Li|HEMI-ASPE-Li|Li對稱電池和鋰金屬全電池循環測試

High-Entropy Microdomain Interlocking Polymer Electrolytes for Advanced All-Solid-State Battery Chemistries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202209402

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?胡勇勝/劉賓元/容曉暉AM: 用于全固態電池的高熵微疇互鎖聚合物電解質

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