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鋰金屬電池是一種很有前景的技術，可以滿足對高能量密度存儲系統的新興需求。然而，由于電解液的不斷分解，它們的循環遇到了低庫侖效率（CE）。提高固體電解質界面（SEI）的穩定性可抑制分解并增加CE。然而，僅SEI形態和化學不能解釋CE，而且還缺乏完整的解釋。

東京大學Atsuo Yamada、Yuki Yamada等表明鋰沉積/剝離的CE很大程度上受鋰金屬的熱力學電極電勢（E_Li）的影響。

圖1. 電解液設計概述

具有高E_Li的電解液，會削弱鋰金屬的還原能力，可以使電解液的還原分解最小化，從而導致高CE。作者基于機器學習的回歸分析表明，E_Li在很大程度上受到Li⁺–FSI^?互動的影響。

相應地，E_Li與FSI^?的拉曼位移密切相關, 這顯示了Li⁺–FSI^?離子配對的程度。基于這些見解，得益于非極性溶劑的異聚效應和鹽濃度局部化效應，這里分別采用強離子對LiFSI/DMM和LiFSI/DME:甲苯電解液實現了高可逆的Li沉積/剝離（>99%）。

圖2. 取決于E_Li的鋰沉積/剝離的CE

此外，這種基于E_Li的更好CE的原理與報道的其他最先進的鋰金屬電池電解液（例如，弱溶劑化電解液、高濃電解液和局域高濃電解液）的高CE一致。這項工作并沒有反駁SEI的貢獻，SEI在動力學上可抑制電解也分解。離子對的形成可能會增加負電荷負極表面FSI^?陰離子的濃度，從而促進FSI^?衍生SEI的形成并抑制SEI的膨脹。

然而，作者發現，即使存在類似的FSI^?衍生SEI，CE也會隨著E_Li的增加而顯著改善。因此，作者相信，這里發現的熱力學指標將為設計下一代鋰金屬電池電解液提供新的機會。

圖3. 在弱配位溶劑DMM中通過電極電勢升高實現可逆鋰沉積/剝離

Electrode potential influences the reversibility of lithium-metal anodes. Nature Energy 2022. DOI: 10.1038/s41560-022-01144-0

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東京大學Nature Energy：揭示電極電位對鋰金屬負極可逆性的顯著影響

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