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?南開陶占良AFM：雙束縛水共晶電解質(zhì)助力高穩(wěn)定性鋅負(fù)極

水系鋅離子電池具有環(huán)境友好、安全可靠等優(yōu)點(diǎn)，有望用于大規(guī)模儲能。然而，由于水的高活性，在充放電過程中，析氫反應(yīng)（HER）很容易發(fā)生在鋅負(fù)極表面，并伴隨腐蝕、副產(chǎn)物和枝晶形成。

南開大學(xué)陶占良等。

圖1. 共晶電解質(zhì)的表征

研究顯示，TMU可破壞[Zn(H₂O)₆]²⁺的溶劑化結(jié)構(gòu)，并直接參與Zn²⁺的配位。H₂O分子被Zn²⁺的溶劑化層和與TMU形成的氫鍵網(wǎng)絡(luò)牢固地結(jié)合。結(jié)果，電解質(zhì)本體中幾乎沒有游離水，從而導(dǎo)致HER受到極大抑制，電化學(xué)窗口變寬。

此外，模擬計算結(jié)果表明，主要溶劑化結(jié)構(gòu)為[ZnCl2(TMU)(H₂O)]。H₂O分子首先在脫溶劑過程中被剝離，這大大抑制了H₂O分子在Zn界面的分解，以及副反應(yīng)和HER，從而實(shí)現(xiàn)了Zn²⁺的更穩(wěn)定的沉積/剝離過程。

圖2. 半電池性能

因此，受益于上述優(yōu)勢，Zn//Zn對稱電池可以在0.1mA cm^?2下穩(wěn)定循環(huán)2000小時以上，而Zn//Cu半電池可以在0.1 mA cm cm^?2和0.1 mAh cm cm^?2下穩(wěn)定地循環(huán)800次以上，平均CE為99.5%。

此外，Zn//PTO全電池還實(shí)現(xiàn)了增強(qiáng)的電化學(xué)性能（在1C下300次循環(huán)后保持90.1%），比基于低濃度（5 m）和高濃度（30 m）的純ZnCl₂電解液以及傳統(tǒng)的2 m ZnSO₄電解也的電化學(xué)性能要好得多。

圖3. 全電池性能

Eutectic Electrolytes with Doubly-Bound Water for High-Stability Zinc Anodes. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209065

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