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?崔香枝Small: “拆分-組裝”策略，提高鈷鎢雙金屬碳化物的堿性/海水析氫性能

碳化鎢由于其類鉑d帶電子結(jié)構(gòu)，具有潛在的析氫反應(yīng)(HER)催化活性。但是，該電子結(jié)構(gòu)受到相對強(qiáng)烈的W-H結(jié)合的影響，嚴(yán)重阻礙了H₂在HER過程中的解吸步驟，降低了HER的性能。

為解決上述問題，中科院上海硅酸鹽研究所崔香枝課題提出了一種“拆卸-裝配”策略，成功地合成了Co₆W₆C納米顆粒(Co₆W₆C-2-600)，調(diào)節(jié)了金屬-氫鍵結(jié)合強(qiáng)度，大幅度提高雙金屬碳化物的HER催化性能。

研究人員首先采用第一性原理計(jì)算研究了富電子Co(后過渡金屬)與WC之間的電子相互作用，以及相應(yīng)的組合效應(yīng)對HER電催化性能的影響。結(jié)果表明，Co引入后優(yōu)化了催化劑的電子結(jié)構(gòu)，以及由此產(chǎn)生最佳的的*H中間體自由能以及水解能壘，大大增強(qiáng)了水解動力學(xué)。此外，由于Co和W物種之間的電子互補(bǔ)效應(yīng)，使得該電催化劑在堿性和海水/堿性電解質(zhì)中具有優(yōu)異的HER性能。

根據(jù)理論計(jì)算結(jié)果，研究人員從ZIF-67中部分提取了Co²⁺和2-MIM組分(拆卸)，使得POM-W簇封裝(組裝)能夠進(jìn)入ZIF-67的腔體中。然后將W和Co在600°C下共碳化，通過納米籠限制效應(yīng)原位合成了Co₆W₆C納米粒子，沒有發(fā)生明顯的相分離或聚集。

所得Co₆W₆C-2-600在1 M KOH和模擬堿性海水(3 M NaCl+3 M KOH)中的電流密度為10mA cm^-2時(shí)，其過電位分別為50 mV和46 mV；在Co₆W₆C-2-600上僅需要147和191 mV的低過電位，即可在70°C的海水/堿性溶液中分別達(dá)到500和1000 mA cm^-2的高電流密度。

特別是配備Co₆W₆C-2-600催化劑的鎂/海水電池，其開路電壓約為1.71 V，最大功率密度為9.1 mW cm^-2，可同時(shí)實(shí)現(xiàn)析氫和發(fā)電。該項(xiàng)研究所提出的雙金屬碳化物的獨(dú)特設(shè)計(jì)概念，為后期過渡金屬提供了有效的策略(例如鎢基電催化劑的設(shè)計(jì)和制造，以及在實(shí)際應(yīng)用中的氫析出和能量轉(zhuǎn)換)。

Co-W Bimetallic Carbide Nanocatalysts: Computational Exploration, Confined Disassembly-Assembly Synthesis and Alkaline/Seawater Hydrogen Evolution. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202204443

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