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鋰金屬負極對于下一代高能量密度的可充鋰金屬電池至關重要。盡管為延長鋰金屬電池的循環壽命進行了廣泛的研究，但與鋰金屬在液態電解液中的化學腐蝕有關的日歷壽命仍未得到定量的了解。

加州大學圣地亞哥分校孟穎、Wurigumula Bao、密歇根州立大學 Chengcheng Fang等通過結合滴定氣相色譜法和低溫聚焦離子束，建立了不同液態電解液體系中化學腐蝕速率和電化學沉積鋰形態之間的定量關系。

圖1. 液態電解液中鋰金屬腐蝕的趨勢

為了評估液態電解液中鋰金屬的化學穩定性，這項工作使用滴定氣相色譜法（TGC），量化了四個代表性的液態電解液體系中沉積鋰的腐蝕趨勢：高濃度醚基”雙鹽”電解液（4.7m LiFSI + 2.3m LiTFSI-DME）、低濃度醚基”硝酸鹽”電解液（1M LiTFSI-DME:DOL+2wt% LiNO₃）、碳酸酯基”第二代”電解液（1.2M LiPF₆-EC:EMC）和局域高濃度電解液（LHCE，LiFSI:DME:TTE的摩爾比為1:1.2:3）。在這項工作中之所以使用這四種電解液，是因為它們代表了該領域研究的最流行的四種電解液體系。

圖2. 形態控制對限制液態電解液中鋰腐蝕的影響

通過Cryo-FIB/SEM也記錄了Li在不同腐蝕階段的形態變化。研究發現，沉積鋰的孔隙率對確定液態電解液中鋰的腐蝕速率有很大影響。作者通過結合TGC方法和Cryo-FIB/SEM對沉積鋰的三維（3D）重建，沉積鋰的孔隙率被量化，并計算出其在液態電解液中的相應腐蝕率。最后，通過使用先進的LHCE和優化的堆積壓力（350 kPa），實現了超低孔隙率的Li。

由此產生的低孔隙率鋰在液態電解液中浸泡10天后，鋰的質量損失只有0.8%。總體而言，這項工作揭示了鋰金屬孔隙率、SEI成分和鋰腐蝕率之間的基本關聯。

圖3. 控制液態電解液中鋰金屬的腐蝕

Suppressing Chemical Corrosions of Lithium Metal Anodes. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202012

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?孟穎等AEM：鋰金屬在電解液中化學腐蝕的定量分析與有效抑制

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