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ACS Nano:氧空位協同Sn摻雜,實現低過電位下CuO上CO2還原為CO

本文采用一鍋法合成了摻雜Sn的CuO納米片狀電催化劑(VO-CuO (Sn))

ACS Nano:氧空位協同Sn摻雜,實現低過電位下CuO上CO2還原為CO

利用銅基電催化劑進行CO2電化學還原反應(CO2RR)實現碳中和是一種有效的方法。然而,由于銅基電催化劑選擇性低、穩定性差,這嚴重限制了它們在電化學CO2RR的實際應用。根據文獻報道,通過缺陷工程或摻雜調節表面電子分布可以有效地改善CO2RR的性能。

基于此,西安大略大學孫學良深圳大學張磊華南理工大學鄧洪中科院廣州能源研究所Zeng Gongchang等采用一鍋法合成了摻雜Sn的CuO納米片狀電催化劑(VO-CuO (Sn)),其結構中含有豐富的氧空位缺陷,用于催化CO2轉化為CO。

ACS Nano:氧空位協同Sn摻雜,實現低過電位下CuO上CO2還原為CO

ACS Nano:氧空位協同Sn摻雜,實現低過電位下CuO上CO2還原為CO

實驗結果表明,VO-CuO (Sn)電極表現出優異的電催化性能,在較寬的電位窗口內(-0.48 VRHE~-0.93 VRHE),CO2轉化為CO的法拉第效率(FECO)超過95%;而在420 mVRHE的競爭過電位下,FECO達到99.9%的最大值。此外,連續反應180 h后,VO-CuO (Sn)的FECO仍保持在96%以上,其穩定性超過了以往報道的大多數CO2還原電催化劑。

ACS Nano:氧空位協同Sn摻雜,實現低過電位下CuO上CO2還原為CO

密度泛函理論(DFT)計算表明,VO-CuO (Sn)可以有效地增強CO2分子的吸附和活化過程,進一步降低COOH中間體形成和CO解吸的能壘,使得電化學CO2還原為CO的性能顯著提高。總的來說,這項工作通過金屬摻雜和缺陷工程擴大了設計環境友好CO2RR催化劑的范圍,以有效地實現CO2轉化為CO的催化劑的穩定性和選擇性。

Sn Dopants with Synergistic Oxygen Vacancies Boost CO2 Electroreduction on CuO Nanosheets to CO at Low Overpotential. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c08436

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