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白洋/魯啟鵬/高磊Small：Co@NCNT@ZnIn2S4實現高性能光催化HER

光催化劑的結構設計與光生載體的分離和轉移高度相關，這對于提高光催化析氫性能至關重要。

基于此，北京科技大學白洋教授、魯啟鵬教授和高磊副教授（共同通訊作者）等人報道了通過合理設計并精確合成了一種具有層次化結構的雜化光催化劑M@NCNT@ZIS（M：Fe, Co, Ni；NCNT：氮摻雜碳納米管；ZIS：ZnIn₂S₄）。

具有大比表面積的中空結構提供了豐富的反應位點，從而增加了反應物的吸附。優化的Co@NCNT@ZIS在無Pt助催化劑的情況下，具有顯著的光催化析氫效率（43.73 mmol g^-1 h^-1）。

DFT計算發現，Ni原子上的ΔG_H（-0.017 eV）比Co（-0.174 eV）和Fe（0.251 eV）更接近0 eV。同時，Fe的OH吸附能（ΔE_OH）為-0.018 eV，Ni（0.655 eV）和Co（0.472 eV）原子表面上的OH吸附需要更多的能量，表明在Ni和Co原子上更難發生反向反應。

DFT計算獲得平面平均電荷密度差和界面處的電荷轉移分布，其中金屬和NCNT之間的界面相互作用強度排序如下：Fe > Co > Ni。Co@NCNT-x@ZIS顯示出最佳的光催化制氫性能，有助于良好的界面電荷傳輸和氫吸附性能的協同效應。

在整個光催化過程中，Co@NCNT-x@ZIS可以在吸收適當能量的光子后被激發產生電子和空穴。ZIS中的光生電子沿著NCNT向Co納米顆粒定向傳輸，以參與還原反應，而光誘導空穴被溶液中的犧牲劑（TEOA）消耗。

Co@NCNT良好的氫吸附行為、最佳的界面電荷傳輸特性和獨特的中空結構為快速電荷分離和轉移提供了有利條件。在成分優化后，Co@NCNT-10@ZIS表現出最佳的光催化制氫性能。

Unexpected High-Performance Photocatalytic Hydrogen Evolution in Co@NCNT@ZnIn₂S₄ Triggered by Directional Charge Separation and Transfer. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205266.

https://doi.org/10.1002/smll.202205266.

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