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朱成周/郭少軍/宋衛余Chem：Fe-N-C/PdNC實現高效ORR，助力燃料電池！

對比Pt/C催化劑，Fe單原子催化劑在酸性電解質中的氧還原反應（ORR）性能較差，嚴重阻礙了其發展。

基于此，華中師范大學朱成周教授、北京大學郭少軍教授和中國石油大學（北京）宋衛余教授（共同通訊作者）等人報道了一種由Pd納米團簇（Pd_NC）和Fe單原子組成的ORR催化劑（Fe-N-C/Pd_NC）。

在酸性條件下，Fe-N-C/Pd_NC表現出優異的ORR性能，具有優異的半波電位（0.87 V），在30000次循環后衰減并不顯著，同時燃料電池的最大功率密度高達920 mW/cm²，優于Pt/C催化劑。

密度泛函理論（DFT）計算發現，Fe單原子與Pd(111)面耦合和不耦合用于模擬Fe-N-C/Pd_NC和Fe-N-C，其中Fe與4個N原子結合。優化后的Fe-N-C/Pd_NC的結構模型顯示出Fe中心由方平面向N₄-平面外的構型變化，與Fe-N-C相比，Fe-N鍵被拉伸。

隨著Pd_NC的整合，電子從Fe單原子向Pd_NC的轉移，導致了Fe 3d-軌道電子的重分布，進一步的不同軌道細節表明，這主要源于Fe d_z²軌道自旋態的增加。

從自旋密度圖可以看出自旋態的增加，Fe-N-C/Pd_NC中自旋態較高的Fe位點形成了更寬的自旋相關通道，促進了ORR過程中的電荷傳輸和電子給電子。

考慮到d_z²軌道垂直于Fe-N-C平面，LS Fe(II)在MS構型中由原來的空軌道變為部分占據軌道，可有效調節與含氧中間體的軌道重疊。

Tuning the spin-state of Fe single atoms by Pd nanoclusters enables robust oxygen reduction with dissociative pathway. Chem, 2022, DOI: 10.1016/j.chempr.2022.10.001.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.10.001.

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