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?吉大楊春成/蔣青CEJ：同步雙調(diào)制納米團(tuán)簇和單原子實(shí)現(xiàn)高效氧還原電催化

開發(fā)具有穩(wěn)定性能的單原子氧還原反應(yīng)（ORR）催化劑是至關(guān)重要的，而它們不令人滿意的內(nèi)在活性仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。密度泛函理論（DFT）模擬結(jié)果表明，Co納米團(tuán)簇與Zn單原子（ZnN₄）的同步雙調(diào)制可以提高Co單原子（CoN₄）位點(diǎn)的本征活性。

基于此，吉林大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院楊春成教授和蔣青教授（共同通訊）等人成功合成一種高分散的Co/Zn金屬原子和納米團(tuán)簇固定在多孔N摻雜碳骨架上的多尺度催化劑。

合成的Co₁/Zn₂₀-N-C-200表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR性能，半波電位為正（E_1/2=0.89 V），對(duì)甲醇的耐蝕性突出，在堿性介質(zhì)中的穩(wěn)定性優(yōu)越，在某些方面優(yōu)于大多數(shù)非貴金屬基催化劑和基準(zhǔn)的Pt/C催化劑。

Co₁/Zn₂₀-N-C-200在應(yīng)用于自制的鋅空氣電池時(shí)也實(shí)現(xiàn)了1.47 V的高開路電壓和116 mW cm^-2的功率密度。

根據(jù)DFT計(jì)算結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，通過Co納米團(tuán)簇和Zn單原子（ZnN₄）對(duì)Co單原子活性位點(diǎn)（CoN₄）的同步雙調(diào)制，可以增加Co三維軌道的電子密度，調(diào)整ORR中間產(chǎn)物的吸附能量，從而提高ORR活性。

這項(xiàng)工作可能為有效改變單原子活性中心的電子結(jié)構(gòu)打開一扇大門，有望應(yīng)用于清潔能源裝置的合理設(shè)計(jì)。

Synchronous Bi-modulation by nanoclusters and single atoms for high-efficient oxygen reduction electrocatalysis, Chem. Eng. J., 2022, DOI：10.1016/j.cej.2022.137441.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137441.

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