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陳邦林/林仕偉Angew.：自重構(gòu)MOFs異質(zhì)結(jié)用于可切換的OER

設(shè)計同時具有優(yōu)異的析氧反應(yīng)（OER）活性和耐久性的金屬-有機骨架（MOF）基催化劑是非常必要的，但由于其固有活性有限導(dǎo)致在苛刻的OER條件下難以實現(xiàn)。基于此，美國德克薩斯大學(xué)陳邦林教授和海南大學(xué)林仕偉教授（共同通訊作者）等人報道了通過氧化還原電化學(xué)和拓撲引導(dǎo)策略構(gòu)建了穩(wěn)定的自重構(gòu)MOF異質(zhì)結(jié)。由于Ni-BDC-1（BDC=1, 4-苯二甲酸）氫鍵的抑制作用，對比完全重構(gòu)的Ni-BDC-3（332 mV），在電流密度為10 mA cm^-2下，自重構(gòu)MOF異質(zhì)結(jié)顯示出225 mV的低過電位，顯著提高的OER活性。

作者進行DFT計算，以深入了解自重構(gòu)MOF異質(zhì)結(jié)改善的OER活性。由析出的NiOOH作為上表面和Ni-BDC-3作為底層組成的雙重結(jié)構(gòu)，同時NiOOH被構(gòu)建為Ni-BDC-3R的模擬模型。當(dāng)未施加電勢（U=0 V）時，兩種催化劑的自由能均上升，表明需要施加額外的電勢來觸發(fā)OER反應(yīng)。

具體而言，OH*的吸附（步驟I）顯示Ni-BDC-1R的最高勢壘（ΔG₁=1.40 eV），表明MOF異質(zhì)結(jié)上對OH*的弱吸附親和力。對于Ni-BDC-3R，作為RDS的OH*氧化為O*（步驟II）具有1.26 eV的勢壘。因此，Ni-BDC-1R需要更多的能量來促進OER過程。

當(dāng)施加電位達到1.3 V時，Ni-BDC-1R仍顯示出吸附OH*的最高吸熱自由能（0.29 eV）。在相同條件下，Ni-BDC-3R很容易形成O*物種，而其OER反應(yīng)過程受到OH*吸附的限制（ΔG₁=0.14 eV）。

能量勢壘分析表明，在1.3 V下，Ni-BDC-3R比Ni-BDC-1R對OER反應(yīng)的能量更有利。從熱力學(xué)角度來看，OER可以在Ni-BDC-1R的起始電位（1.4 V）附近自發(fā)發(fā)生，導(dǎo)致獨特的泵開啟OER活性

Self-Reconstructed Metal-Organic Framework Heterojunction for Switchable Oxygen Evolution Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202214794.

https://doi.org/10.1002/anie.202214794.

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