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王進(jìn)/李亞棟Angew.：一步形成原子分散的Pt氧化物簇助力超低溫Zn-空氣電池

在細(xì)小的氧化物簇上，錨定原子分散的位點(diǎn)是有吸引力的新型催化材料。基于此，深圳大學(xué)王進(jìn)教授和清華大學(xué)李亞棟院士（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種電脈沖方法，以氮摻雜碳為載體，一步合成各種氧化物團(tuán)簇上原子分散的Pt（Pt₁-MO_x/CN）。

測試發(fā)現(xiàn)，Pt₁-MO_x/CN顯示出氧還原反應(yīng)（ORR）的高活性，半波電位為0.94 V，而原子分散的Pt在大Fe₂O₃納米顆粒上的催化性能較差。同時(shí)，具有Pt₁-MO_x/CN的Zn-空氣電池在-40 °C下具有優(yōu)異的性能，峰值功率密度為45.1 mW cm^-2，循環(huán)穩(wěn)定性達(dá)120 h。

DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn)，Pt₁-FeO_x/CN是4e^– ORR途徑的四個(gè)質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移步驟依次包括將O₂還原為OOH*、O*、OH*和OH^–。其中，OH*解吸是Fe/CN（-0.74 eV）、Pt₁-Fe₂O₃/CN（-0.64 eV）和Pt₁-FeO_x/CN（-0.85 eV）模型上的決定步驟，而Pt/CN（-0.72 eV）上的O*到OH*的步驟是決定步驟。

作者進(jìn)一步研究了Pt原子為活性位點(diǎn)與氧原子相互作用的模型的部分態(tài)密度，表明Pt₁-Fe₂O₃/CN、Pt₁-FeO_x/CN和Pt/CN中Pt原子的d-帶中心分別為-2.62、-2.67和-2.86 eV。

Fe K-edge的XANES發(fā)現(xiàn)，Pt₁-FeO_x/CN的邊緣能量和白線強(qiáng)度略低于Fe₂O₃，表明Pt₁-FeO_x/CN中高度不飽和Fe物種的氧化狀態(tài)較低。在Pt L₃-edge XANES中，Pt₁-FeO_x/CN的邊緣能量低于Pt₁-Fe₂O₃/CN，表明Pt₁-FeO_x/CN中未被占據(jù)的Pt 5d態(tài)的能級(jí)更低。Pt₁-FeO_x/CN中Pt的價(jià)為~+1.8，并且通過FeO_x的電荷轉(zhuǎn)移，Pt₁-FeO_x/CN中的Pt價(jià)降至~+1.4。

Electrical Pulse Induced One-step Formation of Atomically Dispersed Pt on Oxide Clusters for Ultra-Low-Temperature Zinc-Air Battery. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213366.

https://doi.org/10.1002/anie.202213366.

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