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電化學CO₂還原反應(CO₂RR)可以使CO₂通過轉化為有價值的化學品或燃料，同時緩解能源危機，實現全球碳平衡。然而，實現高效CO₂RR需要克服在陽極上析氧反應(OER)的緩慢動力學(~總能量的90%)，這將導致高能量消耗，低選擇性和低的整體能量轉換效率。因此，設計并開發一種有效的催化劑并利用小分子氧化代替OER可能推動CO₂RR的進一步發展。

近日，華南師范大學蘭亞乾和陳宜法等通過對Ni-Bpy-COF的簡單修飾，合成了一種含共價有機框架的雙功能電催化劑(Ni-2CBpy²⁺-COF)，并將其應用于光熱輔助共電解CO₂和甲醇。

催化劑具有的環裝雙喹啉(2CBpy²⁺)可以作為電子轉移介質，加速催化劑與反應物種之間的電荷轉移，這導致產生強烈的光熱效應(ΔT=49.1°C)，提高整個反應動力學。具體而言，在光熱輔助共電解系統中，當陽極OER被甲醇電氧化取代時，Ni-2CBpy²⁺-COF在1.9 V下CO₂還原為CO和甲醇氧化為甲酸的法拉第效率都約達到100%，可節省約31.5%的總電消耗。

研究人員利用密度泛函理論(DFT)計算探究了體系的反應途徑。CO₂電還原為CO涉及三個基本反應，即*COOH和*CO分別形成以及CO解吸；Ni-2CBpy²⁺-COF上*COOH的吸附是CO₂RR的決速步。

對于甲醇氧化，在整個反應途徑中有兩個非自發的反應步驟(ΔG > 0)：*CH₃OH→*CH₃O和*CH₂O→*CHO，其中能壘最大(ΔG =0.30 eV)的*CH₃O形成是速率決定步驟；然后，*CH₂O、*CHO和*HCOOH中間體依次產生涉及甲醇和(H⁺/e^–)對的深度氧化。最后，將生成的甲酸從催化劑表面快速解吸，有效地轉移到電解質中，完成催化過程。

該研究為系統設計CO₂RR與有機分子氧化反應偶聯以提高總能量轉化效率和增值化學品的生成提供了范例，促進了電催化CO₂RR實際應用過程的進步。

Light, Heat and Electricity Integrated Energy Conversion System: Photothermal-assisted Co-electrolysis of CO2 and Methanol. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202212162

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Angew.：光熱電一體化能量轉換系統: 光熱輔助CO2和CH3OH的共電解

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