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?Carbon Energy:基于三元鋰鹽醚基電解液的高壓鋰金屬電池

本文開發了一種新型高濃三元鹽醚基電解液

?Carbon Energy:基于三元鋰鹽醚基電解液的高壓鋰金屬電池
電解液和負極/正極之間的電化學穩定的界面對于實現堿金屬電池的循環穩定性至關重要。
德克薩斯大學奧斯汀分校David Mitlin等開發了一種新型高濃三元鹽醚基電解液,它可使具有高質量負載(13.8 mg cm-2, 2.5 mAh cm-2)NMC622正極和50 μm鋰負極的鋰金屬電池(LMB)穩定循環。
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圖1. 全電池電化學性能
具體而言,這種電解液是由LiTFSI、LiDFOB和LiBF4鋰鹽、1,2-二甲氧基乙烷溶劑,以及5vol%的FEC添加劑組成,被稱為”CETHER-3″。此外,商業碳酸酯電解液和最先進的二元鹽醚基電解液也作為對比進行了測試。
結果,采用CETHER-3的全電池的電化學性能在高電壓循環穩定性方面表現出最佳的性能。例如,LiNixMnyCo1-x-yO2 (NMC)-鋰金屬電池在4.4V截止電壓下經過430次循環后保持了80%的容量,在4.4V截止電壓下經過100次循環后保持了83%的容量。
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圖2. CEI表征
根據密度泛函理論和分子動力學的模擬,這種良好的性能是Li+和溶劑/鹽分子之間加強協調的結果。結合先進的表征手段,作者證明采用設計的電解液后形成了更薄更穩定的正極電解質界面相(CEI)和固體電解質界面相(SEI),其中CEI富含硫化鋰(Li2SO3),而SEI則富含Li3N和LiF。
在循環過程中,CEI/SEI抑制了正極R-3m層狀近表面結構向無序巖鹽的有害轉化,也抑制了鋰金屬枝晶的生長。因此,這些綜合的實驗和理論發現可能為從根本上改善高壓LMB鋪平道路。
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圖3. SEI表征
Concentrated ternary ether electrolyte allows for stable cycling of a lithium metal battery with commercial mass loading high-nickel NMC and thin anodes. Carbon Energy 2022. DOI: 10.1002/cey2.275

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