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Nature Materials：超穩(wěn)定Pt催化劑，可抗1100℃燒結(jié)！

成果介紹

穩(wěn)定的催化劑對于解決能源和環(huán)境挑戰(zhàn)至關(guān)重要，特別是在惡劣環(huán)境下的應(yīng)用(例如，高溫、氧化氣氛和蒸汽環(huán)境)。在這種條件下，負(fù)載型金屬催化劑會因燒結(jié)而失活——在燒結(jié)過程中，最初的小納米顆粒會成長為更大的顆粒，活性表面積減小。然而，通常用于穩(wěn)定催化劑的策略可能會導(dǎo)致性能下降。

斯坦福大學(xué)Matteo Cargnello等人報(bào)道了一種穩(wěn)定催化劑的策略，通過在單獨(dú)制備的浸漬鉑納米顆粒的多孔有機(jī)框架中沉積氧化鋁前驅(qū)體，從而形成了氧化鋁框架內(nèi)封裝的鉑納米顆粒，以此來穩(wěn)定催化劑。這類催化劑在800°C、存在氧氣和蒸汽下仍未發(fā)生燒結(jié)現(xiàn)象，相比之下，傳統(tǒng)催化劑在此條件下的燒結(jié)程度很大。

更有趣的是，這類經(jīng)過穩(wěn)定化處理的催化劑表現(xiàn)出相似的反應(yīng)速率。此外，將這種方法擴(kuò)展到Pd-Pt雙金屬催化劑上，可以在高達(dá)1100°C的溫度、存在空氣和蒸汽的條件下避免顆粒發(fā)生燒結(jié)。因此，該策略可廣泛應(yīng)用于其他金屬和金屬氧化物等催化劑，以避免材料發(fā)生燒結(jié)而失活。

相關(guān)工作以Templated encapsulation of platinum-based catalysts promotes high-temperature stability to 1,100°C為題在Nature Materials上發(fā)表論文。

圖文介紹

圖1.?封裝型催化劑的合成與表征

采用模板法制備了封裝型催化劑，首先通過濕浸漬法將合成的Pt納米粒子(尺寸為3.8±0.6 nm)沉積到單獨(dú)制備的多孔聚合物(多孔有機(jī)框架(POF))上。這一過程將在POF表面均勻分布Pt納米粒子。通過將Pt/POF樣品引入新的聚合物生長溶液，Pt納米粒子被封裝在額外的POF層中，得到Pt@POF。這通過TEM圖像及其粒度分布分析進(jìn)行證明，在整個(gè)合成過程中納米粒子的尺寸保持不變。最后，通過氧化鋁前驅(qū)體滲透到聚合物的孔隙中，并隨后通過煅燒去除聚合物，將Pt@POF樣品轉(zhuǎn)化為Pt@Al₂O₃催化劑。在600°C的煅燒過程中沒有發(fā)現(xiàn)任何的Pt納米粒子發(fā)生燒結(jié)。HAADF-STEM圖像顯示，超細(xì)的Pt納米粒子均勻分散在多孔氧化鋁顆粒中。

表1 結(jié)構(gòu)表征數(shù)據(jù)

圖2. 封裝型催化劑的催化活性和結(jié)構(gòu)表征及其與負(fù)載型催化劑的比較

采用丙烯完全氧化作為模型反應(yīng)，評估了其催化活性和穩(wěn)定性。以含有低濃度(0.15 vol.%)的丙烯，3 vol.%氧氣和5vol.%蒸汽作為反應(yīng)氣流，在制備好的Pt@Al₂O₃和Pt/Al₂O₃催化劑中，可以看到丙烯在215℃左右的反應(yīng)流中完全轉(zhuǎn)化。當(dāng)催化劑在800℃的反應(yīng)混合物中老化2小時(shí)后，兩種催化劑表現(xiàn)出截然不同的性能。Pt@Al₂O₃-800的活性與制備好的催化劑相似，這可以從達(dá)到完全丙烯轉(zhuǎn)化所需的<3℃的溫度差異中得到證明。相比之下， Pt/Al₂O₃-800樣品表現(xiàn)出明顯的活性喪失，其轉(zhuǎn)化溫度升高了35°C。

假設(shè)Pt/Al₂O₃-800在氧化條件下老化時(shí)活性的喪失是由于Pt燒結(jié)造成的。HAADF-STEM表征表明，Pt納米粒子的平均尺寸從3.8 nm(老化前)增加到17.2 nm(老化后)，清晰可見>100 nm的顆粒。這一變化相當(dāng)于損失了78%的Pt表面積，這也解釋了Pt催化活性的大幅下降。與Pt/Al₂O₃不同的是，Pt@Al₂O₃樣品顯示，在800°C老化后，整個(gè)催化劑中仍然存在小顆粒，粒徑分布發(fā)生了細(xì)微變化。

圖3. 燒結(jié)阻抗的理論模型與進(jìn)一步的穩(wěn)定性試驗(yàn)

圖4. 擴(kuò)展到Pt-Pd催化劑及其在1100°C下的穩(wěn)定性論證

進(jìn)一步試圖通過在催化劑中添加Pd來進(jìn)一步提高催化劑的熱穩(wěn)定性，眾所周知，Pd可以降低PtO₂的揮發(fā)性。在此制備了Pd/Pt原子比為1:1的3.5 nm的Pd-Pt雙金屬納米粒子。類似地，將PdPt@Al₂O₃置于800℃進(jìn)行老化，得到PdPt@Al₂O₃-800，可以看出其活性與新鮮制備的催化劑相似。

文獻(xiàn)信息

Templated encapsulation of platinum-based catalysts promotes high-temperature stability to 1,100°C，Nature Materials，2022.

https://www.nature.com/articles/s41563-022-01376-1

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