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在極端壓力-溫度條件下，水中CO₂的反應對地表以下的碳儲存和運輸以及對大氣中的碳收支有重要影響。以往的研究主要集中在體相中的CO₂(aq)溶液，對地下水溶液的研究往往局限于納米尺度，因為納米約束和固液界面可能會嚴重影響化學形態和反應機理，目前很少有人在分子尺度上對其進行探究。

基于此，香港科技大學潘鼎課題組應用廣泛的從頭算分子動力學模擬來研究在10 GPa和1000~1400 K下被石墨烯和斯石英(SiO₂)納米約束的CO₂水溶液。

研究人與比較了納米約束下的CO₂(aq)反應和體相溶液中的CO₂(aq)反應，并研究了約束壁和約束溶液之間弱的和強的相互作用如何影響化學形態和反應機理。盡管迄今為止在地球深處還沒有發現石墨烯，但它可以與斯石英進行很好的比較；在石墨烯約束條件下，石墨烯與溶液之間沒有化學反應，而斯石英中的懸浮原子則主動參與水相碳反應，因此研究人員可以比較有界面化學和無界面化學的空間約束效應。

研究人員進行了長時間的AIMD模擬，研究了石墨烯和斯石英在10 GPa和1000~1400 K下納米碳溶液的化學反應和形態。

實驗結果顯示，石墨烯納米限制促進了CO₂(aq)的反應，當石墨烯被斯石英取代時，較少的CO₂(aq)發生反應；接觸斯石英(100)表面會使溶液變得更酸，從而改變化學平衡，并且斯石英表面還通過吸附HCO₃^–和H⁺催化CO₂(aq)反應。

該項研究揭示了通過礦物碳酸化儲存CO₂的原子機制，CO₂在納米約束水中反應更多，有利于CO₂礦化。

Nanoconfinement Facilitates Reactions of Carbon Dioxide in Supercritical Water. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33696-w

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Nature子刊：利用AIMD模擬，揭示納米限制促進CO2在超臨界水中的反應

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