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石川&馬丁Chem:近100%選擇性!Ni-MoCxOy助力甲烷重整制合成氣

本文報道了一種新型MoCxOy氧載體

石川&馬丁Chem:近100%選擇性!Ni-MoCxOy助力甲烷重整制合成氣
通過調(diào)節(jié)氧-金屬界面可以實現(xiàn)高效率和選擇性的C-H活化,但是仍然具有挑戰(zhàn)性?;诖?,大連理工大學石川教授和北京大學馬丁教授(共同通訊作者)等人報道了一種新型MoCxOy氧載體,通過化學循環(huán)CH4-CO2重整(chemical looping CH4-CO2 reforming, CL-DRM)反應生產(chǎn)合成氣。
石川&馬丁Chem:近100%選擇性!Ni-MoCxOy助力甲烷重整制合成氣
在Ni與α-MoC的強相互作用作用下,碳化鉬(MoC)添加劑誘導Ni顆粒從三氧化二鋁(Al2O3)表面重新分散到α-MoC上。在氧化還原循環(huán)過程中,MoCx和MoCxOy之間發(fā)生了動態(tài)的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變,并形成了新的Ni-MoCxOy界面,通過表面構(gòu)建實驗和原位光譜方法發(fā)現(xiàn)這對低溫活化CH4至關(guān)重要。
石川&馬丁Chem:近100%選擇性!Ni-MoCxOy助力甲烷重整制合成氣
實驗結(jié)果表明,Ni-(α-MoC)/Al2O3在500 ℃下,當H2/CO比值為2: 1時,對合成氣的選擇性接近100%,明顯低于常規(guī)體系。該研究首次將MoC作為儲氧材料應用于CL-DRM反應,為過渡金屬碳化物作為儲氧材料應用于化學循環(huán)反應鋪平了道路。
石川&馬丁Chem:近100%選擇性!Ni-MoCxOy助力甲烷重整制合成氣
A novel Ni-MoCxOy interfacial catalyst for syngas production via the chemical looping dry reforming of methane. Chem, 2022, DOI: 10.1016/j.chempr.2022.09.007.
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.09.007.

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