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最近，通過電催化和光催化還原反應(yīng)現(xiàn)場生產(chǎn)過氧化氫（H₂O₂）引起了廣泛的研究興趣。然而，目前實(shí)際應(yīng)用一直受到低活性和復(fù)雜設(shè)備要求的困擾。

基于此，受酶催化生物過氧化氫合成過程的啟發(fā)，中科院長春應(yīng)用化學(xué)研究所董紹俊院士（通訊作者）等人報(bào)道了一種Pt-Au合金，以模擬天然甲酸氧化酶通過甲酸的好氧氧化合成過氧化氫的催化性能。

在文中，作者合成了一系列超小型Pt_xAu_100-x合金，以模擬用于H₂O₂合成的HCOOH氧化酶，其中在酸性條件下，Pt₂₀Au₈₀催化劑的H₂O₂產(chǎn)率最高，為7.2 mol g_cat^-1 h^-1。Pt₂₀Au₈₀催化劑的催化效率比電催化劑高1個數(shù)量級，比光催化劑高4個數(shù)量級。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Pt-Au合金催化HCOOH脫氫的效率和O₂還原為H₂O₂的選擇性高于單金屬Pt，從而保證了H₂O₂的高收率。同時，Pt-Au合金的質(zhì)量活度是甲酸氧化酶的三倍。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，金納米顆粒上孤立的Pt原子在甲酸脫氫過程中的勢壘低于純Pt，這是反應(yīng)速率提高的原因。此外，甲酸水溶液提供了酸性環(huán)境，有利于利用原位生成的H₂O₂進(jìn)行氧化反應(yīng)，包括C-H鍵氧化和殺菌。

Platinum-Gold Alloy Catalyzes the Aerobic Oxidation of Formic Acid for Hydrogen Peroxide Synthesis. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213930.

https://doi.org/10.1002/anie.202213930.

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?應(yīng)化所Angew：Pt-Au合金催化甲酸氧化制過氧化氫

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