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?Nano Energy：室溫下具有1.1×10-3 S cm-1高離子電導率的復合電解質！

采用固態電解質（SEs）是使基于鋰金屬負極的電池本質上安全運行的關鍵策略，因為它們可抑制鋰枝晶的生長。在不同類型的SEs中，基于聚合物的混合電解質（HEs）由于其來自組成聚合物基體和無機填充物顆粒的協同特性而具有很好的前景。然而，混合電解質中的鋰離子擴散途徑仍由聚合物主導，尤其是基于聚氧化乙烯（PEO）的混合電解質。聚氧化乙烯的主要限制是其離子傳導性的強烈溫度依賴性，這使其無法在室溫（RT）下使用。

德國布倫瑞克工業大學GeorgGarnweitner等提出了一種交聯的聚合物基高分子材料，其在室溫下具有1.1×10^-3 S cm^-1的高離子傳導率。

圖1. 材料合成示意

具體而言，這項工作使用季戊四醇四丙烯酸酯（PETEA）、三（乙二醇）二乙烯基醚（TEG）單體和雙三氟甲磺酰亞胺鋰（LiTFSI）作為導電鹽，合成了一種新型交聯共聚物電解質。然后，通過加入具有末端雙鍵的功能化LLZO顆粒，參與與PETEA和TEG單體的聚合，進一步提高了共聚物的性能。

LLZO顆粒表面的功能配體改善了所產生的混合電解質的機械性能，并導致界面電阻的降低。所開發的混合電解質的離子傳導性增強，表明鋰離子的傳輸可以通過LLZO顆粒的加入和交聯而得到促進。

圖2. 電解質的形貌表征

結果，優化后的復合電解質在20℃時達到了1.1×10^-3 S cm^-1的優異離子傳導率。采用該HE構建的固態鋰硫電池，在0.05C時的初始比容量為688 mAh g^-1，但經過 50次循環后顯示出嚴重的容量衰減，這歸因于多硫化物的穿梭效應，需要在未來通過改進正極設計來解決。此外，由于其高穩定性，所開發的電解質也適用于其他幾種類型的電池，使其成為室溫應用中非常有前景的固態電解質體系。

圖3. 固態鋰硫電池的性能

A Room-Temperature High Performance All-Solid-State Lithium-Sulfur Battery Enabled by a Cross-Linked Copolymer@Ceramic Hybrid Solid Electrolyte. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107912

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