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Advanced Science：揭示鋰金屬氧化還原電位與鋰離子溶劑化結構的相關性

鋰離子在電解液中的活性取決于其溶劑化結構。然而，從鋰離子和溶劑分子之間的相互作用來看，對鋰離子活性變化的理解仍然是難以捉摸的。

首爾大學Kyu Tae Lee等，這與傳統的碳酸酯電解液相比，會導致鋰金屬的氧化還原電位顯著下降。

圖1. 不同電池的代表性電壓曲線及鋰負極的電位偏移

新的Li/[Li(15C5)]⁺（15C5=15-冠醚，[Li(15C5)]⁺=Li+-15C5復合物）的氧化還原反應對與水系電解液中Li/Li⁺的標準電極電位（-3.041 V）相比，顯示出較低的形式電位-3.32 V（與NHE相比），這是由于與15-crown-5螯合的Li⁺的絡合效應造成的。

此外，作者采用穩定的雙相電解液構建了3.7V級Li | LiFePO₄電池，這里使用的是離子選擇膜，其中負極和正極的電解液分別為含和不含15-crown-5的LiPF6-EC/DMC。因此，與傳統的含有單相電解液的3.4V級Li | LiFePO₄電池相比，含有螯合劑的雙相電解液提高了Li | LiFePO₄的能量密度。

圖2. 采用雙相電解液的磷酸鐵鋰電池性能

此外，這項工作還證明了在含有豐富的TFSI-陰離子的離子液體電解液中，由于形成了弱溶劑化鋰離子結構，如[Li(TFSI)₂]-，導致了LiFePO₄正極的正電位轉移，從而使Li+的活性顯著提高。絡合效應和弱溶劑化效應的結合進一步允許構建3.8V級的Li | LiFePO₄電池。

此外，作者通過研究螯合的Li⁺離子與環狀/線性醚以及弱溶劑化的Li⁺離子與離子液體的關系，研究了Li⁺活性、電位轉移和Li⁺溶劑化結構之間的關系。更加穩定的Li⁺復合物會引起Li⁺在電解液中活性的下降，而弱溶劑化的Li⁺離子則會增加Li⁺在電解液中的活性，最終導致電池電壓的顯著增加。這些發現為設計高能量密度鋰金屬電池的先進電解液也提供了機會。

圖3. 采用雙相電解液的鈷酸鋰電池性能

Correlation between Redox Potential and Solvation Structure in Biphasic Electrolytes for Li Metal Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202203443

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