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包信和&潘秀蓮&侯廣進JACS:研究H-SAPO-11催化烯酮轉(zhuǎn)化汽油

本文報道了他們通過動力學(xué)分析、原位紅外光譜和固態(tài)核磁共振光譜研究了分子篩H-SAPO-11上烯酮轉(zhuǎn)化為汽油餾分烴的途徑。

包信和&潘秀蓮&侯廣進JACS:研究H-SAPO-11催化烯酮轉(zhuǎn)化汽油
雖然烯酮(ketene)被認為是許多反應(yīng)中的活性中間體,包括OXZEO(metal oxide-zeolite, 金屬氧化物-分子篩)催化的合成氣轉(zhuǎn)化、二甲醚羰基化、甲醇制碳氫化合物和CO2加氫,但是其化學(xué)性質(zhì)和在分子篩上的反應(yīng)途徑尚不清楚。
基于此,中科院大連化學(xué)物理研究所包信和院士、潘秀蓮研究員和侯廣進研究員(共同通訊作者)等人
包信和&潘秀蓮&侯廣進JACS:研究H-SAPO-11催化烯酮轉(zhuǎn)化汽油
在文中,作者以H-SAPO-11為例,對乙烯酮在分子篩型上的轉(zhuǎn)化進行了實驗研究。通過動力學(xué)分析、原位紅外光譜和固態(tài)核磁共振(ssNMR)光譜,作者從實驗上揭示了第一次分子篩(zeotype)-催化的烯酮轉(zhuǎn)化及其向汽油的反應(yīng)途徑。
包信和&潘秀蓮&侯廣進JACS:研究H-SAPO-11催化烯酮轉(zhuǎn)化汽油
結(jié)果表明,丁烯是通向汽油產(chǎn)品的反應(yīng)中間體。在有水的情況下,烯酮在酸位點上通過以下兩種途徑轉(zhuǎn)化為丁烯:一種是遵循乙酸酮化途徑的乙酰基物種;另一種是沿著乙酸脫羧途徑的酮-烯醇互變異構(gòu)的乙酰乙酰基物種。該研究首次從實驗上揭示了分子篩催化中烯酮化學(xué)的見解。
包信和&潘秀蓮&侯廣進JACS:研究H-SAPO-11催化烯酮轉(zhuǎn)化汽油
Chemistry of Ketene Transformation to Gasoline Catalyzed by H-SAPO-11. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c03478.
https://doi.org/10.1021/jacs.2c03478.

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