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楊植&楊碩&蔡冬InfoMat：分步催化加速動(dòng)力學(xué)，實(shí)現(xiàn)高性能鋰硫電池！

多步硫氧化還原反應(yīng)（SRR）的動(dòng)力學(xué)遲緩，每一步都有不同的能量需求，這被認(rèn)為是鋰硫電池的關(guān)鍵障礙。設(shè)計(jì)一個(gè)電子儲(chǔ)存器，在充放電過程中能動(dòng)態(tài)地向硫物種釋放/接受電子，是實(shí)現(xiàn)分步和雙向多硫化物電催化的理想策略。

溫州大學(xué)楊植、楊碩、蔡冬等合成了一個(gè)具有適度未填充f軌道的單一Tb^3+/4+氧化物作為電子庫，以通過Tb-S和N–Li鍵優(yōu)化多硫化物的吸附，降低活化能壘，加快電子/Li⁺的傳輸，并在充電和放電過程中選擇性地催化長鏈和短鏈多硫化物的轉(zhuǎn)化。

圖1. 催化劑的設(shè)計(jì)、理論模擬和表征以及它們與LiPS的相互作用

具體而言，作者制備了一個(gè)支撐在N摻雜的石墨烯（Gh）導(dǎo)電基底上的Tb^3+/4+電子庫（記為Gh-Tb^3+/4+）作為正極夾層，以激活Li-S化學(xué)中的連續(xù)SRR。通過理論計(jì)算、原位光譜和電化學(xué)技術(shù)對SRR動(dòng)力學(xué)、活化能和反應(yīng)機(jī)理的系統(tǒng)研究，發(fā)現(xiàn)Tb³⁺對長鏈LiPS轉(zhuǎn)化反應(yīng)（LCR，步驟I和步驟IV）具有良好的催化作用；而Tb⁴⁺更傾向于加速短鏈LiPS轉(zhuǎn)化反應(yīng)（SCR，步驟II和步驟III）。

Tb^3+/4+具有適當(dāng)?shù)奈刺畛鋐軌道電子構(gòu)型和Tb³⁺和Tb⁴⁺的優(yōu)點(diǎn)，不僅可以通過鍵合效應(yīng)緩和與LiPS的化學(xué)親和力，提供快速的電子/離子傳輸，而且可以在充放電過程中同時(shí)催化LCR和SCR。

圖2. 多相SRR的吸附和動(dòng)力學(xué)評(píng)估

因此，Gh-Tb^3+/4+修飾的硫正極表現(xiàn)出良好的電池性能，CNTs-S/Gh-Tb^3+/4+電池在0.2C時(shí)可提供1522 mAh g^-1的高放電容量，并顯示出令人印象深刻的循環(huán)壽命，在低硫負(fù)載和1C下的500次循環(huán)中容量衰減率為每循環(huán)0.087%。

此外，5.2mg cm^-2的高硫負(fù)載和7.5μL mg^-1的低E/S比也同時(shí)可以實(shí)現(xiàn)，這表明了f軌道工程在發(fā)展高能電池系統(tǒng)方面的潛力。

圖3. Li-S電池性能

Regulating f orbital of Tb electronic reservoir to activate stepwise and dual-directional sulfur conversion reaction. InfoMat 2022. DOI: 10.1002/inf2.12381

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