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?北航李彬ACS Energy Letters：可調控相變電解液實現穩定的鋰金屬電池！

Li⁺的溶劑化結構（LSS）被認為是決定鋰金屬電池電化學性能的決定性因素。

北京航空航天大學李彬等提出了一種相變電解液（PCE），其LSS可以通過改變電解質的物理狀態進行調節。

圖1. 制備的PCE和相應的溶劑化結構示意圖

具體而言，作者篩選了一系列熔點相對較高（>10 °C）的電解液溶劑，其中十二烷二酸二甲酯（DDCA）溶劑型電解液（PCE）表現出優越的綜合性能，包括高氧化穩定性、與鋰金屬的兼容性和離子傳導性。所獲得的PCE（1.3 M LiTFSI-DDCA:DME = 3:1 vol %）在22℃的熔點處具有相變特征，溫度高于或低于該溫度會導致物理狀態的可逆變化（液體?固體）。

更重要的是，利用拉曼光譜和分子動力學（MD）模擬，作者發現LSS也可以根據PCE的物理狀態在溶劑-分離離子對（SSIP）和緊密接觸離子對（CIP）之間轉化。LSS的隨溫度變化有助于調節Li⁺-的傳導機制，即使在固體狀態下也能獲得9.6×10^-4 S cm^-1的相對高的離子電導率。

圖2. PCE的表征和評估

受益于PCE的高轉移數（0.58）和負極側的有機-無機混合SEI，在液態PCE中觀察到了無枝晶的沉積。此外，具有CIP結構的固態PCE減少了自由溶劑分子，提供了一個天然的物理屏障來抑制過渡金屬離子的穿梭。

最后，結合PCE的相變性質及其可轉化的LSS，作者提出了一個精心設計的循環協議，并在Li-LiMn₂O₄（LMO）體系中進行測試，結果錳離子在LMO正極中長期溶解的問題得到了緩解，并獲得了穩定的LMO電池性能。

圖3. Li-LMO電池的電化學性能

Solvation Structure-Tunable Phase Change Electrolyte for Stable Lithium Metal Batteries. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c01919

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