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?浙大/蘇大AFM: 首次報道！快速室溫合成極耐堿性Ag-TPPE用于選擇性去除TcO4-

U/Tc的核裂變被應用于核能技術，避免了化石燃料能源的大量消耗。然而，核裂變產生的放射性廢物對生態和環境安全產生嚴重危害。利用金屬有機骨架(MOF)消除放射性污染物受到人們廣泛關注，但污染物去除效率低，選擇性差，限制了其實際應用。

基于此，浙江大學肖成梁和蘇州大學代星等在室溫下通過直接混合有機配體(TPPE)和AgNO₃，可以立即合成四重穿插的陽離子金屬-有機框架(Ag-TPPE)。

具有吡啶基和疏水性一維通道的四配位Ag位點使得Ag-TPPE具有極高的耐堿性和對TcO⁺₄^–的超高選擇性。因此，在5000×NO₃^–存在的條件下，Ag-TPPE仍可保持64%的ReO₄^–去除率；在Hanford和SRS模擬廢液中，Ag-TPPE對TcO₄^–/ReO₄^–顯示出很高的去除能力，是在低固/液比下報道的去除效率最高值。

更重要的是，在低固/液比下的高去除能力可以大大減少過度使用吸附劑引起的二次污染，從而提高吸附效率。

最后，研究人員通過密度泛函理論(DFT)計算研究了Ag-TPPE與陰離子之間的配位模式。對于Ag-TPPE-NO₃^–和Ag-TPPE-TcO₄^–，NO₃^–和TcO₄^–分別被限制在小和大籠中，與PMF模擬結果一致；NO₃^–的分子平面與4個Ag原子平面幾乎平行，這表明小籠子對于NO₃^–來說足夠大。

對于Ag-TPPE-TcO₄^–，NO₃^–/TcO₄^–周圍有13/12個H原子，形成15/19個氫鍵，因此，在Ag-TPPE-TcO₄^–上的氫鍵更密集。該項工作為快速室溫制備陽離子MOF提供了實例，為指導目標陰離子高選擇性陽離子材料的構建提供了指導。

Fast Room-Temperature Synthesis of an Extremely Alkaline-Resistant Cationic Metal-Organic Framework for Sequestering TcO₄^– with Exceptional Selectivity. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202208148

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