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Nature子刊：N-CuO電催化O2產(chǎn)生1O2以降解有機(jī)污染物

由于環(huán)境友好的操作和現(xiàn)場(chǎng)生產(chǎn)力，通過(guò)電催化氧氣（O₂）生產(chǎn)單線態(tài)氧（¹O₂）在環(huán)境凈化方面具有極大的興趣。然而，O₂在催化劑表面的側(cè)向構(gòu)型會(huì)導(dǎo)致H₂O的形成，嚴(yán)重限制了¹O₂生產(chǎn)的選擇性和活性。

基于此，南開(kāi)大學(xué)展思輝教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種穩(wěn)健的N摻雜CuO（N-CuO）電催化劑，在N-Cu-O₃位點(diǎn)具有鮑林型（端接）吸附O₂，用于在直流電場(chǎng)下選擇性生成¹O₂。

作者利用N-CuO電催化劑在直流（DC）電場(chǎng)下使用O₂直接電催化生產(chǎn)¹O₂，其中Cu-O₄的表面局部配位環(huán)境被調(diào)節(jié)為N-Cu-O₃部分。結(jié)果表明，在電催化作用（electrocatalysis, EC）過(guò)程中，通過(guò)調(diào)整N摻雜CuO的電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境，實(shí)現(xiàn)了¹O₂的選擇性生成，與未摻雜CuO電催化體系中H₂O形成過(guò)程中產(chǎn)生的?OH中間體形成鮮明對(duì)比。

結(jié)合實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論（DFT）計(jì)算研究，發(fā)現(xiàn)O₂在N-Cu-O活性位點(diǎn)上的吸附是“端接”型的，這促進(jìn)了?OOH的形成，為¹O₂的選擇性生成提供了一條有效的途徑。該研究所提出的N摻雜劑策略適用于一系列過(guò)渡金屬氧化物，為現(xiàn)有的高性能電催化¹O₂生產(chǎn)提供了通用的電催化劑設(shè)計(jì)方案。

Pauling-type adsorption of O₂ induced electrocatalytic singlet oxygen production on N-CuO for organic pollutants degradation. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33149-4.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33149-4.

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