
光電化學(PEC)水裂解是一種很有吸引力的“綠色”制氫方法。其中,氧化亞銅(Cu2O)的天然p-型半導體是最有前途的直接制氫光電陰極候選材料之一。然而,Cu2O基光電陰極仍然存在嚴重的自光腐蝕和快速表面電子-空穴復合問題。
基于此,華東師范大學張中海教授(通訊作者)等人報道了一種簡便的原位封裝策略,即利用氫取代石墨炔(HsGDY)封裝Cu2O納米線(HsGDY@Cu2O NWs)在三維多孔CF上的光電陰極,提高水還原性能。
以1, 3, 5-三乙基苯(TEB)為前驅體,通過Cu(I)離子介導的Glaser偶聯反應在Cu2O NWs表面上原位生成HsGDY。在0 V vs. RHE條件下,HsGDY@Cu2O NWs光電陰極的光電流密度為-12.88 mA cm-2,接近于在AM 1.5 G太陽光照射下的Cu2O光電陰極的理論光電流密度,光轉換效率也達到2%。在PEC運行24 h后,HsGDY@Cu2O NWs光電陰極表現出優異的穩定性,僅損失7.5%的光電流密度。
高效的PEC性能和高穩定性使HsGDY@Cu2O NWs光電陰極的析氫速率達到218.2±11.3 μmol h-1 cm-2。此外,將HsGDY@Cu2O NWs光電陰極集成到聚光太陽能光系統中,在10-sun照射下獲得了-50.7 mA cm-2的高光電流密度和861.1±24.8 μmol h-1 cm-2的析氫速率。HsGDY具有保護層、電子轉移層和動力學催化層的多功能。雙功能HsGDY層的原位封裝策略為合理設計Cu2O基光電陰極,實現高效穩定的PEC減水提供了途徑。
Hydrogen-substituted graphdiyne encapsulated cuprous oxide photocathode for efficient and stable photoelectrochemical water reduction. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33445-z.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-33445-z.
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