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錢國棟&高俊闊Carbon Energy: 引入單分散Ru，調整MOF的電子結構以實現高效OER

析氧反應(OER)是能量儲存和轉換裝置中重要的半反應，然而，OER復雜的四電子轉移路徑需要高能耗，導致反應動力學緩慢。MOF結構中存在高密度且均勻分散的催化活性位點，并且MOF的高度多孔結構為每個催化活性中心提供了可及性。此外，單分散金屬還可以調節MOF的電子結構，將單分散原子引入MOF能夠提高催化劑的催化活性。

近日，浙江大學錢國棟和浙江理工大學高俊闊等通過Ru摻雜Ni-MOF，構建了高效的OER催化劑NiRu_0.08-MOF，其中單分散Ru離子替代了MOF的Ni位點，同時保持了Ni-MOF的結構。

實驗結果顯示，優化的NiRu_0.08-MOF表現出優異的OER性能，在10 mA cm^-2電流密度下的過電位為187 mV，Tafel斜率為40 mV dec^-1；NiRu_0.08-MOF的Ru質量活性(56.7?A?g^-1_Ru, 過電位200 mV)是商業RuO₂的36倍。此外，NiRu_0.08-MOF可以連續工作300小時而不會發生明顯的性能下降。

密度泛函理論(DFT)計算表明，O*轉化為HOO*是OER的速率決定步驟；NiRu_0.08-MOF(18.7 eV)在費米能級附近的DOS高于Ni-MOF(17.2 eV)，這表明NiRu_0.08-MOF的電導率已成功改進，較高的電導率有利于提高電催化性能。

此外，NiRu_0.08-MOF上的Ru原子的電荷值高于Ni-MOF上的Ni原子，這導致與反應中間體的弱鍵合，從而賦予NiRu_0.08-MOF卓越的性能?？偟膩碚f，該項研究可能為高性能、結構穩定的MOF電催化劑的設計和開發提供新的策略。

Tuning the Electronic Structure of a Metal-Organic Framework for an Efficient Oxygen Evolution Reaction by Introducing Minor Atomically Dispersed Ruthenium. Carbon Energy, 2022. DOI: 10.1002/cey2.265

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