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三單位聯合Carbon Energy: 引入S位點，助力Bi2O2SiO3在可見光下高效催化低濃度CO2還原

光催化CO₂還原反應(CO₂RR)被認為是實現碳中和的理想解決方案之一，因為它不僅可以減少大氣中的CO₂，也能夠將CO₂轉化為具有高附加值的太陽能燃料。然而，由于C=O鍵的高解離能(~750 kJ mol^-1)，在室溫下活化CO₂非常困難。拓寬光催化劑的太陽光譜吸收，加速電荷分離效率，并創建豐富的活性位點可能是實現高效和高選擇性CO₂RR的可行策略。

基于此，武漢理工大學張高科、溫州大學肖遙和湖北師范大學王楷等通過濕化學策略引入硫源，合成了表面硫化的Bi₂O₂SiO₃(S-BOSO)超薄納米片光催化劑。硫化改性后的S-BOSO納米片含有硫位點，其能夠在光照下將CO₂選擇性地轉化為CH₃OH。

實驗結果和理論計算證明，在硫化的BOSO超薄納米片中電荷富集的Bi原子作為反應活性位點，并且S-BOSO納米片的界面重構有利于*CHO中間體的質子化，實現了高效和高選擇性光催化低濃度CO₂轉化為CH₃OH而不是CO。

因此，在光照下反應4小時，優化的S-BOSO-3上CH₃OH生產速率達到3.19 μmol?g^-1h^-1，選擇性為78.6%；在紫外可見光照射下S-BOSO也能進行CO₂還原反應，證實了S-BOSO對可見光的響應。

更重要的是，S-BOSO-3在10個循環反應(約40小時)后，CH₃OH的生產速率和選擇性下降可忽略不計，證明S-BOSO具有優異的耐久性。本研究為設計和制備具有高暴露活性位點的光催化劑以實現對低濃度CO₂的選擇性光還原提供了新的策略。

Atomic-Level Insight of Sulfidation-Engineered Aurivillius-Related Bi₂O₂SiO₃ Nanosheets Enabling Visible Light Low-Concentration CO₂ Conversion. Carbon Energy, 2022. DOI: 10.1002/cey2.264

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