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ACS Energy Letters：基于多級(jí)緩沖自修復(fù)粘結(jié)劑的高性能硅負(fù)極

開發(fā)”理想的”粘結(jié)劑以實(shí)現(xiàn)超高面積容量的穩(wěn)定硅（Si）負(fù)極仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。

哈爾濱工業(yè)大學(xué)尹鴿平、Tiansheng Mu等設(shè)計(jì)了一種具有多級(jí)緩沖結(jié)構(gòu)的自修復(fù)粘結(jié)劑，以減輕硅的極端體積變形所造成的結(jié)構(gòu)破壞和性能下降。

圖1. PAA-DA/PVA粘結(jié)劑的設(shè)計(jì)示意

在這種多級(jí)結(jié)構(gòu)中，采用動(dòng)態(tài)超分子相互作用和剛性共價(jià)鍵共存的策略，多巴胺接枝的聚丙烯酸（PAA-DA）擁有豐富的氫鍵和強(qiáng)大的粘彈性，這有利于整個(gè)網(wǎng)絡(luò)的動(dòng)態(tài)重建。

此外，在熱聚合條件下，聚乙二醇（PVA）上的羥基與PAA-DA中的羧基形成強(qiáng)大的共價(jià)鍵網(wǎng)絡(luò)，以確保電極結(jié)構(gòu)的完整性。這種PAA-DA/PVA粘結(jié)劑的設(shè)計(jì)有以下兩個(gè)優(yōu)點(diǎn)：（1）原位構(gòu)建的共價(jià)段具有較高的機(jī)械模量，這提高了整個(gè)電極的抗變形能力；（2）動(dòng)態(tài)可逆的柔性非共價(jià)鍵的解離和重建實(shí)現(xiàn)了電極內(nèi)部膨脹/收縮應(yīng)力的消散。

ACS Energy Letters：基于多級(jí)緩沖自修復(fù)粘結(jié)劑的高性能硅負(fù)極

圖2. Si@PAA-DA/PVA的力學(xué)性能表征

結(jié)果，復(fù)合電極（Si@PAA-DA/PVA）在0.2 A g^-1的條件下，經(jīng)過(guò)100個(gè)循環(huán)后，表現(xiàn)出73%的容量保持率。即使在4 A g^-1的情況下，所獲得的硅電極在500次循環(huán)后仍然表現(xiàn)出令人滿意的1974.1 mAh g^-1的容量。因此，作者認(rèn)為這種”多級(jí)緩沖”策略的組合展示了對(duì)硅和其他具有較大體積波動(dòng)的電極材料的新設(shè)計(jì)靈感。

ACS Energy Letters：基于多級(jí)緩沖自修復(fù)粘結(jié)劑的高性能硅負(fù)極

圖3. Si@PAA-DA/PVA的電化學(xué)性能

A Multilevel Buffered Binder Network for High-Performance Silicon Anodes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02030

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