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成果展示

導電水凝膠（conductive hydrogels）具有高彈性、抗疲勞和環境適應性等優點，是可穿戴電子等領域有前途的材料。然而，開發這些材料具有挑戰性，特別是在包括有機溶劑和極端溫度在內的惡劣環境中使用。基于此，合肥工業大學從懷萍教授和中國科學技術大學俞書宏院士（共同通訊作者）等人報道了一種簡單的方法，通過預先設計的銀納米線（AgNW）復合基質的兩階段原位聚合，制備具有各向異性、高扭曲度類內質網結構和正交方向互連層狀網絡的高壓縮性和抗疲勞導電水凝膠（CCAP水凝膠）。得益于分層蜂窩狀結構和鋼筋混凝土類型的成分，所制備的復合材料表現出優異的機械壓縮性，在50%的大壓縮應變下進行3×10⁴循環后，仍然保持79%的最大應力和1.5%的永久變形。

值得注意的是，當在水中以50%應變壓縮進行5×10⁴循環時，該復合材料可以提供前所未有的彈性且無殘余應變。由于其對拉伸應變和彈性恢復的獨特響應，水凝膠具有可以檢測運動方向和速度的傳感尺寸。由于其機械性能，該復合材料可以作為水下壓力傳感器，可靠地區分水中的人體運動。此外，通過加入親油聚合物鏈，產生的具有互滲親油-親水網絡的彈性和導電有機水凝膠，在多種有機溶劑和零下溫度下都提供了良好的傳感服務。因此，這些材料有望用于惡劣環境下的可穿戴器件，并提供簡單和可擴展的制造和大面積集成。

背景介紹

導電水凝膠（conductive hydrogels）能夠粘附在任意曲面上，并能夠將機械變形轉化為電信號，在可穿戴電子器件等領域具有高度的吸引力。然而，合成水凝膠的力學性能，特別是在重復彈性變形下的抗疲勞性能，遠遠低于天然生物組織，嚴重限制了它們在高循環載荷應用中的使用。此外，不可避免的膨脹導致的穩定性下降，極大限制了其在溶劑環境中的使用。定向冷凍鑄造（directional freeze-casting）是一種廣泛應用的、具有成本效益的濕法成型技術，但如何精確控制組件結構的幾何形狀，合理設計力學彈性構件，使其力學彈性和抗疲勞性能達到理論極限，仍然是一個挑戰。

目前，環境適應性和導電材料可以在惡劣的環境中可逆地承受大的壓縮應變，很少有報道。同時，在循環壓縮過程中，機械強度和殘余應變的永久衰減仍然存在嚴重的問題。金屬納米線是制備機械可壓縮導體的潛在候選材料，特別是銀納米線（AgNWs）具有高導電性、機械彈性和大的長徑比，并且可通過大規模溶液合成制備。但是，基于工程金屬納米線的可壓縮和抗疲勞導體尚未有報道。

圖文解讀

制備與表征

作者采用定向冷凍誘導自組裝和兩級原位聚合的簡單方法，制備了可壓縮導電的AgNW -聚丙烯酰胺（PAM）（CCAP）水凝膠。在-120 °C和液氮的混合物上進行定向冷凍組裝，獲得了可聚合骨架。將上述冷凍整體在-18 ℃下進行兩階段原位聚合12 h，然后在室溫下（r.t.）聚合2 h，制備出具有狹窄開孔網絡結構的CCAP水凝膠。平行于冰晶的生長方向，觀察到均勻的10 μm間距的片層結構，相鄰的片層相互連接并形成二級網絡。均勻的分布證實了AgNWs與PAM在水凝膠中的成功結合。

圖1. CCAP水凝膠的制造

圖2. 結構表征

力學性能

CCAP水凝膠具有高強度，在70%應變下，按體積歸一化后的最大應力為18.2 kPa cm^-3。CCAP水凝膠在高達10⁵次壓縮循環中，當應變為15%時，最大應力（7%）和殘余應變（0.9%）的變化可以忽略不計。當在3×10⁴次循環中承受50%的大壓縮應變時，仍能獲得良好的壓縮曲線，并保持79%的最大應力。經過多次循環，能量損失系數從0.38略微提高到0.43，表明壓縮循環吸收了大量能量，沒有發生嚴重的損傷積累甚至結構倒塌。結果表明，CCAP水凝膠具有良好的抗疲勞能力，可有效地耗散裂紋能量。即使在水中浸泡10 d，水凝膠的重量基本沒有變化，重量維持在5 g。

圖3.高壓縮性和抗疲勞性能

傳感性能

CCAP水凝膠的壓力傳感性（S）定義為S?=?(ΔR/R₀)/ΔP，其中ΔR是電阻變化（R₀?-?R），R₀和R分別是初始阻力和一定壓力下阻力，ΔP是施加壓力（P）的變化。CCAP水凝膠在響應加載壓力時，阻力變化率急劇增加，在P?<?4 kPa時靈敏度為0.22? kPa^-1。在5次加載-卸載循環過程中，當ΔR/R₀分別從7%增加到82%時，CCAP水凝膠對寬壓應變的響應從0.3%到50%均表現出穩定性的響應。在初始應變20%和后續應變50%下，在2000次壓縮循環中，電信號的降解可忽略不計，突顯了水凝膠作為傳感器在實際應用中的穩定性。在擠壓水凝膠表面時，除壓縮變形外，還產生了全方位拉伸變形。

圖4.傳感性能

惡劣環境下適用性

在水和有機溶劑中，這種互穿網絡使親水性和親油性鏈的切換暴露在凝膠表面，CCAP水凝膠在水和疏水性有機溶劑中都具有高度壓縮性。在50%的高應變下，1000次循環中幾乎重疊的壓縮曲線，表明CCAP水凝膠在這些液體中具有顯著的結構彈性和抗疲勞性。在1000次壓縮循環后，CCAP水凝膠應力保留率高達85-96%。在正庚烷中對有機水凝膠施加壓縮，其ΔR/R₀在低壓（≤2 kPa）下急劇增加，靈敏度高達0.23 kPa^-1，與空氣中的CCAP水凝膠相當。在100次循環到50%的壓縮應變過程中，剖面形狀和ΔR/R₀值的變化都可以忽略不計，顯示出在疏水有機液體中具有優異的傳感可靠性。因此，CCAP基有機水凝膠在苛刻的有機溶劑中具有優異的導電性能。

圖5.在惡劣環境中的適用性

文獻信息

Highly compressible and environmentally adaptive conductors with high-tortuosity interconnected cellular architecture. Nature Synthesis, 2022, DOI: 10.1038/s44160-022-00167-5.

https://doi.org/10.1038/s44160-022-00167-5.

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