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單原子催化劑（SACs）提供了最大的原子利用效率，高電負(fù)性雜原子在協(xié)調(diào)反應(yīng)性單金屬原子以防止團(tuán)聚方面發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。然而，這些強(qiáng)配位鍵會(huì)降低配位金屬原子的電子密度，從而影響它們的催化活性。

基于此，重慶大學(xué)王煜教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種使用氫輔助的室溫光化學(xué)策略，在二維（2D）黑磷（BP）載體上，在不借助雜原子的情況下，生產(chǎn)具有非強(qiáng)配位M-P₃結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定且高負(fù)載的SACs（Cu、Co）。

可見光誘導(dǎo)的BP層上氫自由基（H）的形成，對于制備金屬原子負(fù)載高達(dá)11.3% 的高負(fù)載相鄰近Cu單原子（n-Cu/BP）至關(guān)重要。其中，具有優(yōu)化電子性質(zhì)和化學(xué)活性的富電子金屬原子中心由低電負(fù)性P原子構(gòu)成。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，單原子Cu的活性位點(diǎn)表明ΔG_H?接近于零，用于析氫。

相鄰的Cu SAC表現(xiàn)出高水解離活性，顯著超過孤立的Cu SAC和Cu納米團(tuán)簇。當(dāng)引入Co原子時(shí)，n-Cu/BP的轉(zhuǎn)換頻率（TOF）為0.53 H₂ s^-1，仍然顯示出高于相鄰Co SAC（n-Cu/BP，0.12 H₂ s^-1）和雙原子CuCo/BP（0.17 H₂ s^-1）。該工作提供了高負(fù)載SACs的簡單設(shè)計(jì)和制備，以及相鄰單原子配置對增強(qiáng)動(dòng)力學(xué)的重要性。

Photoinduced loading of electron-rich Cu single atoms by moderate coordination for hydrogen evolution. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-33275-z.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-33275-z.

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重慶大學(xué)王煜?Nature子刊：n-Cu/BP高效制取氫氣

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