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?東大AFM: 首次報道！結(jié)晶氮化碳實(shí)現(xiàn)在NIR下光催化制氫

將太陽能直接轉(zhuǎn)化為化學(xué)能，被認(rèn)為是一種清潔和可再生的技術(shù)，可以緩解化石燃料對能源短缺和環(huán)境問題，因此，有效利用占太陽光譜主要百分比的近紅外(NIR)光對于光催化的實(shí)際應(yīng)用具有重要意義。然而，單一NIR基光催化劑的開發(fā)仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

基于此，東北大學(xué)李犁和牛萍等報告了通過以單分子碳酰肼(CBZ)為前體的直接熔鹽策略開發(fā)了基于NIR的結(jié)晶氮化碳單一光催化劑(MC-CN)。

具體而言，來自前體本身的結(jié)構(gòu)氧被直接引入CN框架中，以取代部分邊緣N位點(diǎn)而無需額外的處理和添加劑；通過熔鹽處理調(diào)整聚合過程，同時形成高結(jié)晶結(jié)構(gòu)，確保高電荷轉(zhuǎn)移率。

值得注意的是，僅在以CBZ為前體的樣品中觀察到結(jié)構(gòu)性結(jié)合氧的晶體結(jié)構(gòu)，而常見的含氧源尿素沒有顯示出類似的結(jié)果。同時，隨著光響應(yīng)擴(kuò)展到1400 nm，催化劑的n→π*激發(fā)顯著增強(qiáng)。此外，理論計算證實(shí)了帶隙隨著結(jié)構(gòu)氧的引入而變窄和局部內(nèi)電場的形成，可以增強(qiáng)光生電荷載流子的分離并促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移。

因此，所制備的光催化劑在λ>700 nm的光催化活性是傳統(tǒng)CNs的11.6(λ>420 nm)和300(λ>450 nm)倍；MC-CN分別負(fù)載了Rh和Cr₂O₃作為制氫和制氧的助催化劑，在λ>420 nm的照射下，其表現(xiàn)出優(yōu)異的H₂和O₂產(chǎn)率(分別為29.86 μmol g^-1和14.55 μmol g^-1)。

更重要的是，MC-CN在λ=600 nm波長也具有整體水分解(OWS)能力。這項工作為開發(fā)基于NIR的光催化劑提出了可行的策略，這可能為設(shè)計用于能源和環(huán)境的先進(jìn)催化劑提供思路。

A Crystalline Carbon Nitride Based Near-Infrared Active Photocatalyst. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202207375

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